活性位點的可定制電子分布是一種廣泛認(rèn)為是提高催化活性，及提供結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系機(jī)理見解的關(guān)鍵問題?；诖?，中科院化學(xué)研究所李玉良院士和山東大學(xué)薛玉瑞教授（共同通訊作者）等人報道了一種選擇性金屬原子原位生長策略，在sp-/sp2-共雜化石墨炔（NbyRhOx/GDY）上構(gòu)建具有不同NbyRhOx物種的混合金屬原子的高活性界面。作者利用石墨炔（GDY）的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，通過水熱反應(yīng)在GDY表面（NbyRhOx/GDY）上實現(xiàn)了雜化金屬原子NbyRhOx催化劑的明確、高活性界面。合成后的NbyRhOx物種均勻分布在GDY的表面上。GDY與金屬物種之間優(yōu)化的界面結(jié)構(gòu)和強(qiáng)電子耦合效應(yīng)可以進(jìn)一步豐富活性位點并加速電荷轉(zhuǎn)移，從而提高原始催化性能。實驗結(jié)果表明，雙金屬物種的不對稱電子分布和配位環(huán)境的變化顯著提高了NbyRhOx/GDY的電催化活性。在Nb/Rh比為0.23時，Nb0.23RhOx/GDY在堿性和中性條件下均實現(xiàn)了最佳的析氫反應(yīng)（HER）活性，在電流密度為10 mA cm-2下分別具有14和10 mV的低過電位，同時Tafel斜率超低，轉(zhuǎn)化頻率（TOF）和長期穩(wěn)定性高，可與商用Pt/C（20 wt%）催化劑相媲美。該研究中顯示的這些結(jié)果代表了通過在不同載體上選擇性地引入金屬原子來設(shè)計新型催化材料的平臺，該方法可用作擴(kuò)展到其他催化系統(tǒng)的通用方法。Selectively Growing a Highly Active Interface of Mixed Nb-Rh Oxide/2D Carbon for Electrocatalytic Hydrogen Production. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202104706.https://doi.org/10.1002/advs.202104706.
