Li-CO2電池因其高能量密度(1876 W h kg-1)和低平衡電位(2.88 V)而引起了廣泛關(guān)注。二維過渡金屬二硫?qū)倩?TMDCs)顯示出作為Li-CO2電池高效催化劑的巨大潛力，然而，TMDCs的基面工程用于Li-CO2電池的雙功能催化劑仍然知之甚少。
在此，清華大學(xué)成會明、周光敏、鄒小龍等在理論計算的指導(dǎo)下制備了一種改性的ReS2(NSV-ReS2(5)/CP)，作為雙功能Li-CO2電池雙功能(CO2RR和CO2ER)催化劑。
研究人員首先通過理論計算得知，原始MS2的基面表現(xiàn)出較差的CO2RR和CO2ER動力學(xué)，N摻雜劑或S空位中心可以改善對不同物質(zhì)的吸附，導(dǎo)致適度的CO2RR和CO2ER動力學(xué)。因此，研究人員在ReS2基面上實現(xiàn)可控的N摻雜和S空位產(chǎn)生，而優(yōu)化的NSV-ReS2(5)/CP在20 μA cm-2電流密度下實現(xiàn)了0.66 V的超小電壓間隙和81.1%的超高能量效率。
面內(nèi)S空位和N摻雜中心對CO2RR和CO2ER活性的提高具有互補作用：親核N中心影響與中間體中Li原子的相互作用，而親電子S空位中心影響與中間體中C或O原子的相互作用。
因此，面內(nèi)親核N摻雜劑和親電S空位雙中心與*LiCO2和*Li2CO2中間體以及Li2CO3產(chǎn)生合適的相互作用，導(dǎo)致限速步驟的能量勢壘很小。這種出色的雙功能催化劑可產(chǎn)生高度可逆的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，電壓差小，能效高；親電中心和親核中心的共存導(dǎo)致Li-CO2電池雙功能催化劑具有優(yōu)異性能。
Designing Electrophilic and Nucleophilic Dual Centers in the ReS2 Plane toward Efficient Bifunctional Catalysts for Li-CO2 Batteries. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c12096
