氫氣作為一種高能量載體，被認(rèn)為是傳統(tǒng)化石能源的潛在替代品。電化學(xué)水分解是一種生產(chǎn)H2氣體的綠色且有前途的技術(shù)，但由于堿性析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的緩慢動(dòng)力學(xué)而受到嚴(yán)重阻礙；且目前Pt基和Ir基材料分別是最有效的HER和OER催化劑，但成本高、耐久性不足限制了它們的廣泛商業(yè)化。為了解決這些問(wèn)題，人們投入了大量精力來(lái)尋找用于整體水分解的新的具有成本效益和高性能的電催化劑。基于此，深圳大學(xué)劉琛課題組使用DFT計(jì)算設(shè)計(jì)了無(wú)定形/結(jié)晶CrOx-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提出了一種新的CrOx活化原理，并通過(guò)堿性水分解的簡(jiǎn)便策略構(gòu)建了在NF作為自支撐電催化劑上生長(zhǎng)的CrOx-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)。結(jié)晶Ni3N和無(wú)定形CrOx之間的協(xié)同效應(yīng)可以顯著調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)并調(diào)節(jié)界面處的氧空位，從而通過(guò)最佳的氫吸附能和降低的水解離能壘加速堿性HER，在高電流密度下超過(guò)了商業(yè)Pt。此外，將CrOx-Ni3N催化劑重構(gòu)為高活性Ni3N/Ni(OH)2已被證實(shí)促進(jìn)動(dòng)力學(xué)緩慢的水氧化。此外，得益于豐富的氧空位和大量的CrOx-Ni3N異質(zhì)界面，CrOx-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片僅需53 mV的低過(guò)電勢(shì)就可達(dá)10 mA cm-2且具有36小時(shí)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，與商業(yè)鉑相媲美。在突出的HER催化性能的推動(dòng)下，CrOx-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片被進(jìn)一步評(píng)估為OER催化劑；用CrOx-Ni3N作為陽(yáng)極和陰極組裝的堿性電解槽僅需1.53 V的低電壓就可達(dá)10 mA cm-2 ，并且在50 mA cm-2下具有500小時(shí)的出色耐久性。該研究結(jié)果突出了氧空位和界面調(diào)制催化劑的加速水分解性能，并為其他催化反應(yīng)的先進(jìn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制造提供了啟示。Oxygen Vacancies and Interface Engineering on Amorphous/Crystalline CrOx-Ni3N Heterostructures toward High-Durability and Kinetically Accelerated Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202106554
