鉛(Pb)鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)(PQD)是光催化還原CO2的有希望的候選者。然而，惰性CO2分子固有的弱吸附和活化特性嚴(yán)重阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。有文獻(xiàn)報(bào)道，表面受阻路易斯酸堿對(duì)(SFLP)具有優(yōu)異的H2解離和CO2活化能力，因此，可以開(kāi)發(fā)具有SFLP特性的新型PQDs光催化劑用于提高CO2吸附和活化。
基于此，電子科技大學(xué)董帆課題組通過(guò)改進(jìn)的重結(jié)晶方法合成新型Cs2CuBr4 PQD，以實(shí)現(xiàn)高效光催化CO2還原。
Cs2CuBr4 PQD被用作模擬太陽(yáng)輻射(AM 1.5G)下氣固相CO2還原反應(yīng)(CRR)的高效光催化劑，Cs2CuBr4的高效CO2吸附和活化能力消除了在CRR 過(guò)程中對(duì)光敏劑、助催化劑或溶劑的需要。
與通過(guò)相同合成程序制備的CsPbBr3 PQD相比，Cs2CuBr4具有優(yōu)異的光催化CO2還原性能，CH4和CO產(chǎn)率分別為74.81 μmol g-1和148.98 μmol g-1。
此外，DRIFTS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Cs2CuBr4 PQD產(chǎn)生表面Lewis酸和堿位點(diǎn)，形成類SFLP活性位點(diǎn)，SFLPs有效地改變了CO2的吸附方式，提高了Cs2CuBr4對(duì)CO2的吸附和活化能力；在Cs2CuBr4 PQD中用Cu取代傳統(tǒng)PQD中的Pb導(dǎo)致d帶值更接近費(fèi)米能級(jí)，從而與CO2分子的結(jié)合更強(qiáng)。該工作中的調(diào)整SFLPs和固有的Cu d帶特性組合以改變對(duì)CO2分子的吸附和活化能力，從而實(shí)現(xiàn)高效的氣固相CRR性能。
Frustrated Lewis Pair Sites Boosting CO2 Photoreduction on Cs2CuBr4 Perovskite Quantum Dots. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00037
