電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）為儲存間歇性可再生電力提供了一條很有前途的途徑，但當(dāng)前的CO2RR研究主要是在堿性/中性電解液中進行的，反應(yīng)期間催化劑表面的局部pH值大于7，導(dǎo)致CO2通過碳酸氫鹽/碳酸鹽的形成而流失。電化學(xué)CO還原反應(yīng)（CORR）在CO2還原為CO之后，采用兩步級聯(lián)過程，克服了這一問題。在轉(zhuǎn)化為C1-C3產(chǎn)品中，C3醇正丙醇（n-propanol）因其高能量密度和高辛烷值而特別理想。然而，目前通過CORR電合成正丙醇的選擇性、產(chǎn)率和穩(wěn)定性仍然很低，遠遠低于實際應(yīng)用的要求?；诖?，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士（通訊作者）等人報道了一種使用計算篩選確定的催化劑，即銀-釕共摻雜銅（Ag-Ru-Cu）催化劑。通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，Ag-Ru-Cu催化劑具有高選擇性、產(chǎn)率和穩(wěn)定性，適用于正丙醇電合成。Ag-Ru-Cu催化劑同時促進了多種碳-碳偶聯(lián)、穩(wěn)定了C2中間體并促進了CO吸附，從而改進了正丙醇的電合成。當(dāng)利用該催化劑進行CORR合成正丙醇時，在局部電流密度為111±9 mA cm-2下，正丙醇的法拉第效率（FE）為37%±3%，在300 mA cm-2下進行正丙醇電合成時與總電流密度高于100 mA cm-2和100 h穩(wěn)定時報告的值相比，提高了兩倍以上。作者進一步展示了在Ag-Ru-Cu催化劑上將正丙醇電合成的規(guī)模達到15 cm2時，其正丙醇FE值為36%±3%、C2+ FE值為93%，單次CO轉(zhuǎn)化率高達85%。此外，作者還對該系統(tǒng)項目盈利能力進行了技術(shù)經(jīng)濟分析。Efficient electrosynthesis of n-propanol from carbon monoxide using a Ag-Ru-Cu catalyst. Nat. Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-021-00967-7.https://doi.org/10.1038/s41560-021-00967-7.
