將CO2轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)烯烴是可持續(xù)利用化石能源和生物質(zhì)的有效策略。然而，從CO2加氫中高選擇性地生產(chǎn)特定烯烴，例如乙烯是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
中科院山西煤化所樊衛(wèi)斌團(tuán)隊(duì)用溶膠-凝膠法和水熱法制備了由Cr2O3和H-SAPO-34分子篩組成的新型催化劑，用于催化高效CO2加氫制乙烯。
性能測(cè)試結(jié)果顯示，在370℃、0.5 MPa和H2/CO2比為3/1的反應(yīng)條件下，在烴類(lèi)中的C2=-C4=選擇性達(dá)到 95.7%，其中乙烯含量占輕烯烴的74.2%(E/P = 3.1)，副產(chǎn)物CH4、C20-C40和CO的比率分別為1.2%、2.5%和36%，CO2轉(zhuǎn)化率13%。更重要的是，這種催化性能至少可以在600小時(shí)內(nèi)保持穩(wěn)定。
原位DRIFTS、GC-MS、DFT計(jì)算和MD模擬結(jié)果表明，盡管甲醇是主要產(chǎn)物，但在Cr2O3上產(chǎn)生了大量的乙醇(乙醇通過(guò)H3CO*與CO2和H*的反應(yīng)以及隨后的連續(xù)氫化形成)，然后在H-SAPO-34分子篩上迅速將其轉(zhuǎn)化為乙烯，從而產(chǎn)生大量以乙烯為主要產(chǎn)品的輕質(zhì)烯烴。這項(xiàng)工作不僅為CO2的轉(zhuǎn)化為富含乙烯的輕質(zhì)烯烴提供了一種高效的催化劑，也提供了一種合理設(shè)計(jì)控制輕質(zhì)烯烴分布催化劑的策略。
Highly Effective Conversion of CO2 into Light Olefins Abundant in Ethene. Chem, 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.01.004
