論文DOI:10.1002/adfm.202111067在全球綠色能源轉(zhuǎn)型中,氫能源扮演著非常重要的角色。電解水是制氫的主要方式之一,這一過程需要高效且具有成本效益的電催化劑。以二硫化鉬(MoS2)為代表的過渡金屬二硫?qū)倩铮═MDCs)因其優(yōu)異的催化活性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和豐富的地球儲(chǔ)量,被認(rèn)為是可替代鉑族貴金屬的理想析氫反應(yīng)電催化劑。二硫化鉬的催化活性主要來源于晶體的活性邊緣,而大面積的基面是惰性的。為提高二硫化鉬析氫反應(yīng)性能,一個(gè)很好的途徑是增加其邊緣活性位點(diǎn)數(shù)。其中,將二維MoS2轉(zhuǎn)化為三維結(jié)構(gòu),可極大限度地提高活性邊緣的暴露,是增加邊緣活性位點(diǎn)數(shù)的最有效的方法之一。然而,三維層狀結(jié)構(gòu)MoS2由于層間勢(shì)壘的存在,大大降低了電子的傳輸效率,導(dǎo)致催化性能遠(yuǎn)沒有想象的那么好。近年來,利用渦電流磁熱技術(shù)(在交變磁場(chǎng)中產(chǎn)生的一種電磁感應(yīng)現(xiàn)象)增強(qiáng)材料催化性能是電催化領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)之一。磁熱技術(shù)可在不影響催化劑材料結(jié)構(gòu)和使用壽命的前提下,通過實(shí)現(xiàn)持續(xù)的局域加熱,可大幅度提高材料電催化性能。在這一方面,三維層狀結(jié)構(gòu)MoS2也不利于渦電流的產(chǎn)生,極大的限制了磁熱技術(shù)的應(yīng)用。近期,江西師范大學(xué)袁彩雷教授團(tuán)隊(duì)采用改進(jìn)了的化學(xué)氣相沉積法制備獲得三維螺旋金字塔結(jié)構(gòu)的二硫化鉬,這種新穎的螺旋金字塔結(jié)構(gòu)二硫化鉬在充分暴露邊緣催化活性位點(diǎn)的同時(shí)消除了層間勢(shì)壘,使得電子可沿螺旋軌道傳輸而具有高效的傳輸效率,且在交變電磁場(chǎng)下容易形成渦電流從而利于磁熱進(jìn)一步增強(qiáng)其催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,螺旋金字塔結(jié)構(gòu)的二硫化鉬在電解水析氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性、良好的穩(wěn)定性以及高效的磁熱促進(jìn)析氫反應(yīng)性能。這一研究為設(shè)計(jì)合成新型TMDCs電催化劑,探索渦電流磁熱技術(shù)在催化領(lǐng)域的高效應(yīng)用提供了新的發(fā)展思路。▲圖1. 層狀金字塔型和螺旋金字塔型MoS2生長機(jī)理示意圖及其結(jié)構(gòu)表征。
▲圖2. 層狀金字塔型和螺旋金字塔型MoS2電化學(xué)微析氫裝置示意圖和電化學(xué)性能測(cè)試,以及不同區(qū)域的伏安特性曲線和在析氫過程中的電子轉(zhuǎn)移示意圖。
▲圖3. 層狀金字塔型和螺旋金字塔型MoS2在有無交變磁場(chǎng)作用下的析氫性能,以及渦流密度和溫度場(chǎng)的仿真模擬。
▲圖4. 螺旋金字塔型MoS2的析氫性能及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性測(cè)試。
研究成果于2022年2月24日以“Micro eddy current facilitated by screwed MoS2 structure for enhanced hydrogen evolution reaction”為題在線發(fā)表在Adv. Funct. Mater.上。通訊作者為袁彩雷教授,江西師范大學(xué)為論文的第一單位。該項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金委、江西省主要學(xué)科學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人領(lǐng)軍人才計(jì)劃以及江西省自然科學(xué)基金委等的支持。https://doi.org/10.1002/adfm.202111067