使用水和氧氣進(jìn)行人工光合作用生成H2O2是實(shí)現(xiàn)可擴(kuò)展且具有成本效益的太陽(yáng)能燃料生產(chǎn)的有前景的方法。最近對(duì)該方法的研究取得了重大進(jìn)展，但主要集中在使用有機(jī)聚合物上，同時(shí)該類光催化劑的結(jié)構(gòu)會(huì)被H2O2生成過(guò)程中形成的強(qiáng)氧化劑(例如羥基自由基)所破壞。基于此，浙江大學(xué)褚馳恒和日本中央大學(xué)Zhenhua Pan等開發(fā)了一種基于無(wú)機(jī)半導(dǎo)體的高效光催化H2O2生成系統(tǒng)，多晶面Mo:BiVO4顆粒用作光催化劑，其{110}和{010}晶面分別選擇性負(fù)載CoOx和Pd作為水氧化(WOR)和ORR助催化劑(CoOx/Mo:BiVO4/Pd)。CoOx/Mo:BiVO4/Pd具有抗自由基氧化的能力，并表現(xiàn)出較高的光催化H2O2生產(chǎn)效率，在不使用任何犧牲試劑的情況下，CoOx/Mo:BiVO4/Pd上H2O2生成速率為1425 μM h-1。此外，該催化劑在全光譜下的表觀量子產(chǎn)率為1.2%，太陽(yáng)能-氫氣轉(zhuǎn)化效率為0.29%以及在420 nm處的表觀量子產(chǎn)率為5.8%。時(shí)間分辨光譜對(duì)光載流子的研究表明，在不同的晶面上沉積選定的助催化劑可以調(diào)整{110}晶面和{010}晶面之間的界面能，并增強(qiáng)Mo:BiVO4中的電荷分離，克服了無(wú)機(jī)光催化劑的嚴(yán)重的光生電荷復(fù)合問(wèn)題。該項(xiàng)工作通過(guò)催化劑空間和電子結(jié)構(gòu)的精細(xì)設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了高效的H2O2生產(chǎn)效率，這為將堅(jiān)固的無(wú)機(jī)顆粒光催化劑應(yīng)用于H2O2的人工光合作用打下基礎(chǔ)。Overall Photosynthesis of H2O2 by An Inorganic Semiconductor. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28686-x
