通過電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)將CO2轉(zhuǎn)化為碳基化合物是減少碳排放和化石燃料消耗的有效途徑之一。與C1產(chǎn)品(如CO和甲酸鹽)相比，多碳(C2+)產(chǎn)品(如乙烯、乙醇、n-C3H7OH)具有更高的能量密度和工業(yè)制造經(jīng)濟(jì)價(jià)值。Cu基材料由于其特殊的C-C偶聯(lián)能力，被認(rèn)為在CO2RR中易于生產(chǎn)C2+產(chǎn)物。近日，華中科技大學(xué)翟天佑、劉友文和安徽師范大學(xué)劉研等利用AgI-CuO串聯(lián)催化劑的原位鹵素離子浸出效應(yīng)，優(yōu)化了C2+生成的不同步驟，并闡明其潛在機(jī)制。原位X射線吸收光譜表征發(fā)現(xiàn)，從碘化銀納米顆粒(NPs)中滲出的碘離子和形成的局部富碘環(huán)境抑制了氧化銅納米片(NSs)的整個(gè)自還原，以獲得穩(wěn)定的活性Cu0/Cu+物種。此外，DFT計(jì)算表明，Ag基質(zhì)中殘留的碘作為化學(xué)摻雜劑調(diào)控催化劑局部電荷密度，加速電化學(xué)CO2RR為CO，同時(shí)，Cu0/Cu+物種也促進(jìn)了CO2RR過程中的C-C耦合。由于這種雙優(yōu)化，AgI-CuO串聯(lián)催化劑在H型電池中對C2+的FE最高(約為68.9%)，C2+局部電流密度約為18.2 mA cm-2。更重要的是，研究人員還證明了原位鹵素離子浸出效應(yīng)是持續(xù)提高其他鹵化銀-CuO催化劑C2+生成的一般策略，包括AgCl-CuO和AgBr-CuO。這項(xiàng)工作不僅為通過鹵素離子浸出效應(yīng)提高C2+的生成提供了一條簡單的策略，而且為從根本上理解串聯(lián)催化劑中多組分的轉(zhuǎn)化過程和相互作用提供了指導(dǎo)。In Situ Halogen-Ion Leaching Regulates Multiple Sites on Tandem Catalysts for Efficient CO2 Electroreduction to C2+ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202116706
