尺寸小于10 nm的金屬納米粒子(NPs)顯示出許多優(yōu)異特性，包括低熔點、液體狀偽彈性和出色的析氫性能。近日，中山大學(xué)楊國偉和廣東石油化工學(xué)院Yan He等在氮化碳(CN)上對尺寸小于5 nm的Ag NPs進行納米級自潤濕驅(qū)動單原子化以制備Ag單原子催化劑(Ag1/CN SAC)，并建立了闡明Ag NPs分解成單個原子的熱力學(xué)方法。密度泛函理論(DFT)計算表明，它對于單個Ag原子分散而不是CN上的Ag NPs是熱力學(xué)穩(wěn)定的，然而，由于高表面原子遷移勢壘，這種自發(fā)過程很難發(fā)生在動力學(xué)中的大顆粒中。DFT計算還表明，具有液體狀特性的Ag NPs具有極低的表面原子遷移勢壘和與CN的穩(wěn)健界面相互作用。此外，分子動力學(xué)(MD)模擬表明，由于強界面相互作用和納米級的巨大驅(qū)動力，Ag NPs很容易在CN上自發(fā)分散成單個原子，這些相互作用源于納米粒子表面Ag原子的內(nèi)聚能與CN中Ag原子的過剩能量之間的平衡。所制備的Ag1/CNSAC的光催化析氫活性(3690 μmmol g-1 h-1)比CN上的Pt納米顆粒(3192 μmmol g-1 h-1)更有效。因此，這種納米級自潤濕驅(qū)動的NPs 單原子化為大規(guī)模合成具有高光催化析氫活性的熱穩(wěn)定SACs提供了一種有效策略。Nanoscale Self-Wetting Driven Monatomization of Ag Nanoparticle for Excellent Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107840
