在人工光合作用研究中，使用含量豐富的元素設(shè)計(jì)的分子光催化劑十分少見(jiàn)，但也極具挑戰(zhàn)性?；诖耍?strong>中山大學(xué)韓治際教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種多金屬Fe2Na3紅紫素（1）配合物，其可在可見(jiàn)光照射下還原二甲基甲酰胺（DMF）中的CO2。
實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該光催化系統(tǒng)在120 h內(nèi)實(shí)現(xiàn)了91%的選擇性和2625±334次CO轉(zhuǎn)化數(shù)，這是在沒(méi)有額外光敏劑的非貴金屬催化劑中報(bào)道的最高值。此外，紫外可見(jiàn)和電化學(xué)研究表明，該機(jī)制涉及隨后的還原和質(zhì)子化1生成[FeII2Na3((H)2PP)6]5-和[FeIII2Na3((H)2PP)6]3-作為CO2還原的活性光催化劑。
在設(shè)計(jì)中，有機(jī)染料配體收集可見(jiàn)光并將激發(fā)的電子轉(zhuǎn)移到與還原CO2相對(duì)應(yīng)的氧化還原活性Fe中心。因此，該工作為構(gòu)建用于光驅(qū)動(dòng)反應(yīng)的多功能光催化劑提供了新的見(jiàn)解。
Combination of Organic Dye and Iron for CO2 Reduction with Pentanuclear Fe2Na3 Purpurin Photocatalysts. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c13081.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c13081.
