由于超薄二維金屬基納米結(jié)構(gòu)的巨大表面能,其可控合成仍然面臨巨大挑戰(zhàn)。為了實現(xiàn)超薄2D金屬基納米結(jié)構(gòu)的各向異性生長,需要借助封端劑,表面覆蓋劑可能與金屬納米結(jié)構(gòu)的表面原子相互作用并改變其電子性質(zhì),因此限制了對其機理的深入理解。盡管已經(jīng)付出了巨大的努力來去除表面封蓋劑,但從表面完全去除封蓋劑是極具挑戰(zhàn)性的,且去除封蓋劑可能會導(dǎo)致NSs的形態(tài)變化,故迫切需要開發(fā)高效的策略來制備無封蓋劑的2D超薄納米結(jié)構(gòu)。基于此,廈門大學(xué)黃小青、廣東工業(yè)大學(xué)徐勇和蘇州大學(xué)王璐等報告了一種自上而下的策略,通過ZnIr(OH)6鈣鈦礦氫氧化物的熱處理合成無表面封端劑的2D Ir基超薄納米片(NSs) (1.3 nm)。

該催化劑顯示出耐高溫(300 °C)的高穩(wěn)定性和對整體水分解的優(yōu)異性能,在堿性和酸性電解液中分別僅需1.482和1.508 V的電池電壓可達到10 mA cm-2電流密度,顯著低于商用Pt/C||IrOx/C(堿性和酸性電解質(zhì)中分別為1.576 V和1.595 V),d-ZnIr(OH)6 NSs/C的性能超過了大多數(shù)報道的水分解催化劑。原位表征表明,ZnIr(OH)6中豐富的氫鍵導(dǎo)致了NSs的自組裝,形成了交聯(lián)和褶皺的形貌;當(dāng)ZnIr(OH)6 NSs在H2/Ar中熱處理時,ZnIr(OH)6在50℃-200℃的溫度范圍內(nèi)經(jīng)歷脫水和非晶化以形成無定形氧化物,在H2存在下進一步轉(zhuǎn)化為具有結(jié)晶Ir和ZnO的d-ZnIr(OH)6 NSs。這項工作不僅為無封蓋劑的超薄二維紅外納米結(jié)構(gòu)的制備提供了一種簡便的策略,而且促進了多相催化催化劑設(shè)計等方面的基礎(chǔ)研究。Ultrathin Perovskite Derived Ir-Based Nanosheets for High-Performance Electrocatalytic Water Splitting. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03687D