合金由于具有廣泛的元素組合和復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的各種催化活性位點(diǎn)，因而在多相催化中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，這導(dǎo)致了傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)/理論方法難以理解結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）不僅可以快速處理大量數(shù)據(jù)，還有助于建立多維多相催化反應(yīng)的物理圖景。其關(guān)鍵挑戰(zhàn)是探索合適的通用描述符來(lái)準(zhǔn)確描述各種類型的合金催化劑，這有助于合理設(shè)計(jì)催化劑并有效篩選候選者。在此，吉林大學(xué)高旺教授等人簡(jiǎn)要回顧了ML方法在各種合金催化劑體系中的應(yīng)用并總結(jié)了5種具有代表性的描述符，包括基本元素屬性描述符、d帶理論描述符、基于局部幾何的吸附描述符、底物和吸附物的衍生本征描述符及基于數(shù)值擬合的描述符。作者討論了各種ML算法和反應(yīng)性描述符的優(yōu)缺點(diǎn)，這對(duì)于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法在多相催化中的應(yīng)用至關(guān)重要。通過(guò)各種合金體系和復(fù)雜的催化反應(yīng)，不僅闡明了對(duì)多相催化研究中物理圖景的現(xiàn)有理解，而且強(qiáng)調(diào)了合理選擇描述符的意義。最后，作者強(qiáng)調(diào)了理想通用描述符設(shè)計(jì)中的相關(guān)挑戰(zhàn)，并提出了描述符、數(shù)據(jù)和算法的未來(lái)發(fā)展可能性，以改進(jìn)合金催化性能的ML預(yù)測(cè)方案。
圖1. 常用ML回歸算法的算法結(jié)構(gòu)示意圖作者列出了未來(lái)進(jìn)行ML研究和合理設(shè)計(jì)合金催化劑描述符的一些潛在發(fā)展方向：（1）各種描述符的智能特征選擇和改進(jìn)。雖然短期內(nèi)無(wú)法發(fā)現(xiàn)所有材料和反應(yīng)的通用反應(yīng)性描述符，但現(xiàn)有的描述符及其改進(jìn)對(duì)于最終實(shí)現(xiàn)全局通用描述符至關(guān)重要；（2）材料數(shù)據(jù)庫(kù)擴(kuò)展和數(shù)據(jù)共享。應(yīng)建立更全面、通用的材料信息標(biāo)準(zhǔn)，實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)庫(kù)間的數(shù)據(jù)共享并減少數(shù)據(jù)獲取的障礙；（3）ML算法的合理選擇和優(yōu)化。要獲得最合適的算法和真正的泛化誤差，必須將模型選擇作為訓(xùn)練過(guò)程的一部分。另一方面，ML算法本身的可解釋性也很重要，需要進(jìn)一步提高。
圖2. 可轉(zhuǎn)移的ML模型及吸附能與描述符之間的線性關(guān)系Applications of Machine Learning in Alloy Catalysts: Rational Selection and Future Development of Descriptors, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202106043
