太陽能驅(qū)動的分解水制H2是最有前景的能源轉(zhuǎn)換策略之一。硫化鎘(CdS)由于在很寬的可見光譜范圍(帶隙≈2.4 eV)內(nèi)具有出色的光子吸收能力和適合H2生成的能帶結(jié)構(gòu)而被廣泛研究，但CdS的固有電荷載流子復(fù)合和光腐蝕顯著限制了太陽能-H2的轉(zhuǎn)換效率。
近日，上海理工大學(xué)李貴生課題組通過傳統(tǒng)的溶劑熱法制備了三元CdS-富勒烯/石墨烯(CdS-F/G)光催化劑，用于增強可見光驅(qū)動的水分解產(chǎn)氫。
CdS-F/G復(fù)合材料表現(xiàn)出亞微秒激發(fā)態(tài)和光催化活性/穩(wěn)定性的整體改善；F/G的較低費米能級使其能夠從CdS收集載流子，以實現(xiàn)高效的界面電子/空穴轉(zhuǎn)移和H2氣泡擴散。
與原始 CdS(29.2 μmol h-1 g-1)相比，CdS-F/G復(fù)合材料的析H2反應(yīng)(HER)的最大活性(127.2 μmol h-1 g-1)發(fā)生≈400%的改進。此外，CdS-F/G在420 nm處的量子效率(QE)為7.24%，并且相對應(yīng)的HER速率也遠高于CdS-Pt(0.5 wt%)樣品(73.78 μmol h-1 g-1)。
對于可持續(xù)可見光驅(qū)動的HER，CdS-F/G顯示出良好的光穩(wěn)定性(≈36 h)，這些增強的光催化HER活性和穩(wěn)定性主要歸因于F/G誘導(dǎo)的較低費米能級、空穴轉(zhuǎn)移/捕獲過程和長壽命激發(fā)態(tài)。有趣的是，良好可調(diào)的價帶位置和空穴轉(zhuǎn)移/捕獲機制協(xié)同促進了整體堿性水分解，即H2O→H2+ 1/2O2、無犧牲劑存在。目前的研究強調(diào)了基于CdS的光催化劑在耐用和無貴金屬光催化中的潛在應(yīng)用。
Fullerene-Graphene Acceptor Drives Ultrafast Carrier Dynamics for Sustainable CdS Photocatalytic Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201357
