MoS2(1T-MoS2)被認(rèn)為是最有前途的非貴金屬電催化劑，其在酸性介質(zhì)中具有與Pt相當(dāng)?shù)奈鰵浞磻?yīng)(HER)性能。然而，1T-MoS2在堿性介質(zhì)中的HER動(dòng)力學(xué)緩慢且不能進(jìn)行析氧反應(yīng)(OER)，阻礙了其作為雙功能催化劑的發(fā)展。同時(shí)，1T-MoS2的不穩(wěn)定性進(jìn)一步阻礙了其放大應(yīng)用，迫切需要簡(jiǎn)單的合成來(lái)生產(chǎn)穩(wěn)定的1T-MoS2。
近日，北京工業(yè)大學(xué)隋曼齡、柯小行和中科院高能物理研究所儲(chǔ)勝啟等通過(guò)簡(jiǎn)單的一步水熱法合成了具有花狀和高穩(wěn)定性的1T-MoS2，并討論了合成機(jī)理。
在1T-MoS2合成過(guò)程中，AA的作用對(duì)于2H到1T的相變至關(guān)重要；TM(Ni、Co、Fe)的摻雜通過(guò)一鍋法進(jìn)一步進(jìn)行，以提高其在堿性介質(zhì)中的HER/OER性能。更重要的是，Ni摻雜被證實(shí)優(yōu)于Co和Fe摻雜，其在電流密度為10 mA cm-2下，對(duì)于HER和OER的過(guò)電位分別為200 mV和310 mV。
結(jié)構(gòu)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明， Ni在1T-MoS2中以單原子形式存在，從而改變其電子結(jié)構(gòu)并提高其HER/OER性能。對(duì)Ni的摻雜量進(jìn)一步優(yōu)化，Mo:Ni≈6.7:1的摩爾比(Mo7Ni1S16)，在10 mA cm-2下HER和OER的過(guò)電位分別達(dá)到112 mV和224 mV。合成的 Ni-1T-MoS2被證明是一種出色的雙功能催化劑，用于整體水分解，僅需要1.54 V的電池電壓即可獲得10 mA cm-2的基準(zhǔn)電流，并保持高穩(wěn)定性。
該工作證明了基于1T-MoS2制備用于堿性介質(zhì)中整體水分解的高性能電催化劑的可能性，這對(duì)于開(kāi)辟與1T-MoS2相關(guān)的異質(zhì)結(jié)構(gòu)或其他TMDs材料以創(chuàng)建用于未來(lái)能量轉(zhuǎn)換應(yīng)用的高效電極具有重要意義。
Direct Synthesis of Stable 1T-MoS2 Doped with Ni Single Atoms for Water Splitting in Alkaline Media. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107238
