背景介紹
雖然 LCBs 作為下一代儲能系統(tǒng)具有很大的潛力，但由于放電產物 Li2CO3 具有較寬的能帶隙而難溶解且電絕緣，因此電池在放電和充電過程中很難產生和分解正極上 Li2CO3。隨著多次放電后分解不完全的 Li2CO3 不斷積累，這會阻礙 CO2 與正極的接觸，從而降低 LCBs 的可逆放電容量和循環(huán)性能。為了解決這一問題，需要開發(fā)高效的空氣正極催化劑來加速 CO2 還原和釋放反應動力學。近年來，人們對此類催化劑進行了廣泛的研究，包括大分子復合催化劑、貴金屬基催化劑、過渡金屬化合物基催化劑和碳基材料催化劑。然而，金屬基催化劑存在浸出效應、聚集問題、耐久性差和成本效益低等缺點。地球上豐富的低成本碳基催化劑以其較大的比表面積、高導電性和可控的形貌結構引起了人們的廣泛關注。因此，顯示出巨大實際應用潛力的各種無金屬碳基催化劑已成功設計和開發(fā)為 LCBs 的空氣正極，但其效率或穩(wěn)定性需要進一步提高。因此，研究促進電池 CO2 還原與釋放的電催化劑是非常必要。
研究概述
針對以上問題，本文提出一種金屬-有機框架（MOF）衍生的氮配位 Fe 單原子碳載體材料（Fe-N-C），作為 LCBs 的高效正極催化劑。由十二面體納米顆粒組成的 Fe-N-C 催化劑具有獨特的三維結構，其較大的比表面積和充足的空間，能促進電子轉移和 CO2/Li+ 擴散，有利于放電產物 Li2CO3 的沉積，保證了電池的高容量。由于碳框架內豐富的微孔和單 Fe 原子，這不僅有利于 CO2 的擴散和電解質的滲透，而且有利于 Li2CO3 的形成和分解，還能形成具有高催化活性的原子級 FeNx 位點。基于 Fe-N-C 的 Li-CO2 電池表現出高比容量（13238 mAh g-1）、良好的倍率性能和優(yōu)異的循環(huán)性能（140 次循環(huán)）。該成果以“Atomically Dispersed Fe-Nx Species within Porous Carbon Framework: An Efficient Catalyst for Li-CO2 batteries”為題，發(fā)表在英國皇家學會期刊 Nanoscale 上。
論文信息
Atomically Dispersed Fe-Nx Species within Porous Carbon Framework: An Efficient Catalyst for Li-CO2 batteries
Junchao Ding（丁俊超 ，南京航空航天大學）, Hairong Xue*(薛海榮，南京航空航天大學), Rui Xiao, Yunyun Xu, Li Song, Hao Gong, Xiaoli Fan, Kun Chang, Xianli Huang, Tao Wang*(王濤，南京航空航天大學) and Jianping He
Nanoscale, 2022,14, 4511-4518
http://doi.org/10.1039/D1NR08354F
第一作者
丁俊超 南京航空航天大學 2019 年本科畢業(yè)于南京航空航天大學應用化學專業(yè)，2019-2022 年碩士就讀于南京航空航天大學物理化學專業(yè)，以第一作者在 Nanoscale 期刊發(fā)表論文。
共同第一作者、通訊作者
薛海榮 南京航空航天大學 2016年獲南京航空航天大學材料物理與化學博士學位。圍繞能源納米電化學開展了較為廣泛的基礎性研究，通過設計和開發(fā)新型功能納米材料，將其應用于化學電源及電催化方向。迄今為止，以第一作者或通訊作者在 Advanced Energy Materials，Energy Storage Materials，Nano-Micro Letters，Journal of Materials Chemistry A，ACS Applied Materials & Interfaces，Nanoscale，Carbon，Journal of Power Sources，ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Chemistry - A European Journal 等國際知名期刊上發(fā)表 SCI論文 32 篇，另合作發(fā)表 SCI 論文 60 余篇；論文共引用超過 3500 余次（Web of Science），H 因子 32。
通訊作者
王濤 南京航空航天大學 王濤，南京航空航天大學材料科學與技術學院副研究員。2006 年于南京林業(yè)大學獲得學士學位；2009 年和 2012 年于南京航空航天大學分別獲得碩士和博士學位。2013 年至 2015 年，日本國立物質材料研究所博士后。長期從事新能源材料的結構設計與制備方面的研究，致力于開發(fā)適用于太陽能利用、燃料電池、鋰空氣電池等潛在的新型納米功能材料。近年來發(fā)表 SCI 收錄論文 160 余篇，被引用 8900 余次，H 指數 48。
