電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)并有可能將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的燃料或化學(xué)品的有效的途徑。同時(shí)，以低成本和高性能的方式設(shè)計(jì)一種高效的電催化劑以在CO2RR過程中提供高產(chǎn)率的甲酸鹽，具有基礎(chǔ)性和實(shí)際意義。基于此，廈門大學(xué)伊?xí)詵|和陳洲等通過原位電化學(xué)還原AgIn5S8和AgInS2，重建了兩個(gè)具有反表面應(yīng)變的AgIn2@In和AgIn2@In4Ag9準(zhǔn)核殼結(jié)構(gòu)，用于有效地電催化CO2生成甲酸鹽。Ag和S的引入提高了催化劑在H電池和流通池系統(tǒng)中甲酸鹽的電流密度、法拉第效率和操作穩(wěn)定性：在流通池系統(tǒng)中，優(yōu)化的Ag-In-S雙金屬催化劑在≈-0.951 VRHE下的FEHCOO-≈94.0%，JHCOO-超過-560.0 mA cm-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過未修飾的In催化劑。此外，AgInS2電催化劑在100 mA cm-2電流密度下表現(xiàn)出135 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，具有商業(yè)化潛力。實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，AgIn5S8和AgInS2中的電重構(gòu)誘導(dǎo)應(yīng)變促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移速率并降低了關(guān)鍵中間體*OCHO形成的能壘，從而提高了CO2RR的活性。此外，與壓縮應(yīng)變相比，拉伸應(yīng)變似乎對(duì)降低CO2RR的吉布斯自由能的影響更大，這解釋了為什么AgInS2與AgIn5S8相比具有更好的內(nèi)在活性。這項(xiàng)工作不僅闡述了應(yīng)變?nèi)绾卧贗n基催化劑中對(duì)CO2RR起作用，而且還為設(shè)計(jì)其他具有調(diào)節(jié)應(yīng)變的雙金屬電催化劑以實(shí)現(xiàn)有效的CO2或其他小分子活化提供了一條新途徑。
Electro-Reconstruction-Induced Strain Regulation and Synergism of Ag-In-S toward Highly Efficient CO2 Electrolysis to Formate. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113075
