電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)可將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品并減輕大氣污染。Sn已成為CO2RR為甲酸鹽化的基準(zhǔn)電催化劑;然而,由于原始Sn基催化劑的加氫脫氧和解吸步驟的大能壘和緩慢的動力學(xué),它在特定電位或相對較窄的陰極電位窗口內(nèi)表現(xiàn)出低選擇性。近日,湖南大學(xué)譚勇文和劉智驍等通過選擇性相蝕刻方法制備了一種納米多孔金屬間化合物SnTe(np-SnTe),其能夠?qū)O2電化學(xué)還原為甲酸鹽。與純的Sn相比,納米多孔有序金屬間化合物錫-碲(SnTe)對電化學(xué)CO2還原為甲酸鹽具有更高的性。np-SnTe在甲酸鹽生產(chǎn)中實(shí)現(xiàn)了93%的法拉第效率,并在-1.0 VRHE至-1.3 VRHE的寬電壓范圍內(nèi)法拉第效率超過90%。此外,np-SnTe在-1.0 VRHE持續(xù)電催化60小時,甲酸鹽的法拉第效率沒有發(fā)生明顯變化,表明np-SnTe具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明,金屬間化合物SnTe中Sn與相鄰Te之間的強(qiáng)軌道相互作用有利于提高Sn原子與O之間的電荷轉(zhuǎn)移效率,促進(jìn)金屬與氧之間的鍵斷裂。因此,與純金屬Sn相比,金屬間化合物SnTe的加氫脫氧(吸附氫質(zhì)子并解吸兩個氧原子之一)和解吸步驟的勢壘較低,從而顯著提高了甲酸鹽的產(chǎn)量。該項(xiàng)研究的結(jié)果為甲酸鹽生產(chǎn)催化劑的設(shè)計提供了廣闊的前景,具有巨大的實(shí)際工業(yè)應(yīng)用潛力。Nanoporous Intermetallic SnTe Enables Efficient Electrochemical CO2 Reduction into Formate via Promoting the Fracture of Metal-Oxygen Bonding. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107968