論文DOI:10.1002/adfm.202201726 近期,清華大學(xué)深圳國際研究生院劉碧錄團隊發(fā)表綜述,討論了酸性析氧催化劑的最新進展,包括本征活性、大電流密度反應(yīng)和長期穩(wěn)定性,并提出了設(shè)計高性能催化劑的策略,探討了其在質(zhì)子交換膜電解水器件中的實用前景。該綜述以《低維酸性析氧電催化劑的研究進展:高本征活性、大電流密度和優(yōu)異穩(wěn)定性》(Low-Dimensional Electrocatalysts for Acidic Oxygen Evolution: Intrinsic Activity, High Current Density Operation, and Long-Term Stability)為題發(fā)表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)雜志上。氫是一種能量密度高、零碳排放的綠色可持續(xù)能量載體,是未來可持續(xù)清潔能源體系中不可或缺的一部分。當(dāng)前,氫氣制備方法主要包括化石燃料的高溫裂解(灰氫制備)和天然氣重整(藍氫制備)。雖然氫氣本身是清潔的,但以上方法在制氫過程中會產(chǎn)生大量的碳排放,不利于可持續(xù)發(fā)展。與之相反,利用可再生能源與電解水制氫技術(shù)相整合生產(chǎn)“綠氫”可實現(xiàn)零碳排放,對于碳中和戰(zhàn)略至關(guān)重要。電解水制氫技術(shù)中,具有較高電流密度和能量轉(zhuǎn)換效率的酸性電解水技術(shù)倍受青睞,但其發(fā)展受到析氧電極活性差、穩(wěn)定性弱的制約。與兩電子析氫反應(yīng)相比,四電子析氧反應(yīng)的動力學(xué)緩慢,對析氧催化劑的本征活性提出了更高要求。大多數(shù)報道的催化劑僅在低電流密度(< 200 mA cm-2)下性能優(yōu)異,難以達到高電流密度(> 200 mA cm-2)的工業(yè)使用需求。此外,在強氧化電位和酸性腐蝕性環(huán)境中,催化劑易從電極上溶解和脫落,導(dǎo)致其活性和穩(wěn)定性顯著降低,限制了其長期使用。因此,設(shè)計和開發(fā)可實現(xiàn)大電流密度以及長期穩(wěn)定性的優(yōu)異催化劑對電解水制氫技術(shù)的大規(guī)模推廣至關(guān)重要。首先,催化劑的本征活性是決定電極性能的重要因素,本綜述強調(diào)了通過表面化學(xué)調(diào)控(包括雜原子摻雜、空位調(diào)控、合金化、核殼結(jié)構(gòu)和應(yīng)力調(diào)控)、非晶態(tài)調(diào)控和協(xié)同工程等策略改變催化劑的電子結(jié)構(gòu)、優(yōu)化中間體的結(jié)合能,進而提升其本征活性。其次,大電流密度電解水反應(yīng)對活性中心的暴露、傳質(zhì)、電子轉(zhuǎn)移和電極的穩(wěn)定性等提出了更高的要求。本綜述提出通過構(gòu)建多孔結(jié)構(gòu)和引入催化劑載體來實現(xiàn)大電流密度制氫。此外,綜述強調(diào)了通過保護活性中心和加強催化劑與載體的相互作用來提高催化劑的化學(xué)穩(wěn)定性和機械穩(wěn)定性。▲圖1.影響酸性析氧催化劑性能的三個重要方面:本征活性、大電流密度、長期穩(wěn)定性
▲圖2. 酸性析氧催化劑的本征活性調(diào)控策略:表面化學(xué)調(diào)控
最后,文章對領(lǐng)域的未來發(fā)展重點方向進行了展望,主要包括借助理論計算和機器學(xué)習(xí)進行電催化劑的設(shè)計和合成,通過可視化的原位成像和光譜表征厘清工作狀態(tài)下催化劑的活性中心,通過多方面策略制備可實現(xiàn)大電流密度反應(yīng)且長時間穩(wěn)定運行的優(yōu)異催化劑,以及質(zhì)子交換膜電解水器件的工業(yè)應(yīng)用等。
劉碧錄,清華大學(xué)深圳國際研究生院材料研究院副院長、長聘副教授、博士生導(dǎo)師,深圳蓋姆石墨烯中心副主任。2006年本科畢業(yè)于中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),2012年博士畢業(yè)于中國科學(xué)院金屬研究所。2012至2016年在美國南加州大學(xué)先后擔(dān)任博士后和研究助理教授,2016年6月回國工作。主要研究方向是二維材料的可控制備及其在電子、光電和電催化領(lǐng)域的功能性應(yīng)用。在National Science Review, Materials Today, Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Nature Communications, Science China Materials等期刊上發(fā)表高質(zhì)量論文100余篇,獲授權(quán)中國發(fā)明專利10余項,在國內(nèi)外學(xué)術(shù)會議上作邀請報告30余次。獲2016年國家重點人才計劃、2017年國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項目和2021年國家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金項目資助,目前承擔(dān)國家自然科學(xué)基金委重點國際合作項目、重大項目(課題負責(zé))。自2017年起擔(dān)任材料學(xué)領(lǐng)域綜合性國際期刊Science and Technology of Advanced Materials的Associate Editor,自2020年起擔(dān)任Wiley出版社Nano Select期刊的Associate Editor。曾獲2012年中國科學(xué)院院長特別獎、2018年清華大學(xué)學(xué)術(shù)新人獎、2021年納米研究青年科學(xué)家獎(Nano Research Young Innovator Award)等。目前,劉碧錄團隊在電催化領(lǐng)域已取得諸多優(yōu)異的研究成果,論文相繼發(fā)表在Nature Communications (3篇)、Advanced Materials、Materials Today、Energy Environmental Science、Advanced Functional Materials、ACS Nano等高水平期刊上。團隊當(dāng)前以電解水器件研發(fā)和二氧化碳還原研究為主,歡迎相關(guān)領(lǐng)域的博士加入團隊,攜手共創(chuàng)更多研究成果。應(yīng)聘資料包括個人簡歷、已發(fā)表論文清單、未來的研究計劃等,聯(lián)系人:余博士,郵箱:yu.qiangmin@sz.tsinghua.edu.cnhttps://www.tbsi.edu.cn/biluliuGroup/home.htmlhttps://doi.org/10.1002/adfm.202201726