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利用半導(dǎo)體光催化劑將可溶性六價(jià)鈾（U(VI)）還原為微溶性四價(jià)鈾（U(IV)）是一種新穎、綠色和簡單的U提取方法。此外，有效的電荷分離和利用是實(shí)現(xiàn)高效U(VI)光還原的關(guān)鍵因素。

基于此，西南科技大學(xué)竹文坤教授和何嶸（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種基于UiO-66 MOF的異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑（MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x），其具有空間分離的雙助催化劑（MnO_x納米顆粒和Ti₃C₂T_x MXene納米片），用于在沒有犧牲劑的情況下實(shí)現(xiàn)高效的U(VI)光還原。

作為助催化劑，MnOx納米顆粒有利于捕獲空穴，而Ti₃C₂T_x MXene納米片傾向于收集電子?；陔p助催化劑的空間分離結(jié)構(gòu)，光生空穴和電子分別流入和流出光催化劑，實(shí)現(xiàn)了MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x去除U(VI)所需的有效電荷分離。實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x在60 min后U(VI)溶液中的U(VI)去除率達(dá)到98.4%，光反應(yīng)速率常數(shù)為0.0948 min^-1。

此外，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x在各種U(VI)廢水和添加U(VI)的真實(shí)海水中表現(xiàn)出出色的U(VI)提取能力。進(jìn)一步的機(jī)理研究表明，光生電子從UiO-66 MOF的導(dǎo)帶轉(zhuǎn)移到Ti₃C₂T_x MXene，以還原U(VI)并生成O₂，進(jìn)一步形成穩(wěn)定的(UO₂)O₂·2H₂O晶相。

同時(shí)，MnO_x/UiO-66/Ti₃C₂T_x中的MnOx納米顆粒提取光生空穴以氧化水。該工作不僅為U(VI)光還原提供了一種有效的光催化劑，而且為空間分離雙助催化劑修飾的光催化劑的開發(fā)開辟了一條新的途徑。

Semiconducting Metal Organic Frameworks Decorated with Spatially Separated Dual Cocatalysts for Efficient Uranium(VI) Photoreduction. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200315.

https://doi.org/10.1002/adfm.202200315.