由于資源枯竭及其對環(huán)境影響，C1催化即CH4、CO和CH3OH等單碳分子的催化轉化受到了廣泛關注。然而，設計用于C1分子工業(yè)催化轉化的有效催化劑的主要挑戰(zhàn)是階梯式合金表面的有效反應性評估。為此，電子科技大學彭翃杰研究員、西湖大學王濤研究員等人設計了一種機器學習（ML）輔助方法來高通量篩選用于C1化學的高活性/穩(wěn)定二元合金催化劑。作者基于包含200多種二元A3B型合金階梯（211）面上不同位點圖案的綜合數(shù)據(jù)集訓練了ML模型，這些模型僅利用非從頭算（電子數(shù)、原子半徑和原子電負性）、簡單的塊狀材料特性作為輸入特征。結果顯示，模型在預測原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位點的吸附能（Eads）方面表現(xiàn)出令人印象深刻的準確性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。結合位點的相關特征不僅可以適應由局部位點幾何形狀引起的Eads變化，而且還可以適應未知合金催化劑中盡可能多的活性位點基序。
這種設計的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此僅需要最小的計算成本，但其預測精度仍可與DFT計算相媲美。為了進一步證明模型的有效性，作者使用ML模型對1300多種未經(jīng)訓練的合金估計的EC*和EO*進行后續(xù)篩選，目的是為C1催化中的一些重要反應找到有前景的合金催化劑。作者通過火山圖確定有希望的候選者，其有效性最終通過對一種篩選出的Cu3Pd合金催化劑的詳細微觀動力學研究來驗證。更重要的是，采用的簡單物理特征賦予了ML模型很好的可解釋性，并允許將隱藏的設計原則提取到有效的催化劑上?？傊?，這種具有完全可解釋物理特征的數(shù)據(jù)驅動方法證明了從表觀數(shù)據(jù)中挖掘潛在催化劑設計原理的可能性，并為發(fā)現(xiàn)理想的合金催化劑鋪平了道路。
Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
