由于資源枯竭及其對(duì)環(huán)境影響，C1催化即CH4、CO和CH3OH等單碳分子的催化轉(zhuǎn)化受到了廣泛關(guān)注。然而，設(shè)計(jì)用于C1分子工業(yè)催化轉(zhuǎn)化的有效催化劑的主要挑戰(zhàn)是階梯式合金表面的有效反應(yīng)性評(píng)估。為此，電子科技大學(xué)彭翃杰研究員、西湖大學(xué)王濤研究員等人設(shè)計(jì)了一種機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）輔助方法來(lái)高通量篩選用于C1化學(xué)的高活性/穩(wěn)定二元合金催化劑。作者基于包含200多種二元A3B型合金階梯（211）面上不同位點(diǎn)圖案的綜合數(shù)據(jù)集訓(xùn)練了ML模型，這些模型僅利用非從頭算（電子數(shù)、原子半徑和原子電負(fù)性）、簡(jiǎn)單的塊狀材料特性作為輸入特征。結(jié)果顯示，模型在預(yù)測(cè)原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位點(diǎn)的吸附能（Eads）方面表現(xiàn)出令人印象深刻的準(zhǔn)確性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。結(jié)合位點(diǎn)的相關(guān)特征不僅可以適應(yīng)由局部位點(diǎn)幾何形狀引起的Eads變化，而且還可以適應(yīng)未知合金催化劑中盡可能多的活性位點(diǎn)基序。
圖1. 應(yīng)用ML搜索合金催化劑的示意圖這種設(shè)計(jì)的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此僅需要最小的計(jì)算成本，但其預(yù)測(cè)精度仍可與DFT計(jì)算相媲美。為了進(jìn)一步證明模型的有效性，作者使用ML模型對(duì)1300多種未經(jīng)訓(xùn)練的合金估計(jì)的EC*和EO*進(jìn)行后續(xù)篩選，目的是為C1催化中的一些重要反應(yīng)找到有前景的合金催化劑。作者通過(guò)火山圖確定有希望的候選者，其有效性最終通過(guò)對(duì)一種篩選出的Cu3Pd合金催化劑的詳細(xì)微觀動(dòng)力學(xué)研究來(lái)驗(yàn)證。更重要的是，采用的簡(jiǎn)單物理特征賦予了ML模型很好的可解釋性，并允許將隱藏的設(shè)計(jì)原則提取到有效的催化劑上?？傊?，這種具有完全可解釋物理特征的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法證明了從表觀數(shù)據(jù)中挖掘潛在催化劑設(shè)計(jì)原理的可能性，并為發(fā)現(xiàn)理想的合金催化劑鋪平了道路。
圖2. Cu3Pd合金催化劑的動(dòng)力學(xué)研究Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
