水分解制氫反應(yīng)(HER)被認(rèn)為是最可行的生產(chǎn)H2的方法，然而在HER過(guò)程中需要高效的電催化劑來(lái)降低過(guò)電位(η)，從而降低電能的消耗。近日，復(fù)旦大學(xué)孔彪課題組提出了一種捕獲-鍵合策略來(lái)實(shí)現(xiàn)Ru納米團(tuán)簇在植酸(PA)改性的氮摻雜碳骨架(NCPO-Ru NCs)上的超級(jí)組裝，以實(shí)現(xiàn)高效電催化HER。PA改性骨架(NCPO)對(duì)金屬陽(yáng)離子具有高親和力，可以捕獲大量的Ru離子，被捕獲的Ru離子主要分布在骨架表面，而骨架上具有強(qiáng)還原性的空位可以在50℃下誘導(dǎo)被捕獲的Ru離子還原和聚集；PA在骨架表面呈島狀分布，磷酸基團(tuán)與Ru離子之間的強(qiáng)鍵合作用會(huì)限制Ru離子的遷移和聚集。因此，在多種因素的協(xié)同作用下，可以在NCPO表面形成尺寸約為1.6 nm的Ru納米團(tuán)簇，通過(guò)調(diào)節(jié)PA的含量，可以獲得分布和密度可調(diào)的表面富集Ru納米團(tuán)簇。得益于活性位點(diǎn)的充分暴露和超小Ru納米團(tuán)簇的密集分布，所獲得的NCPO-Ru NCs催化劑可以在堿性電解液中有效驅(qū)動(dòng)HER，其活性(在50 mV的過(guò)電位下)分別比商業(yè)Ru/C和Pt/C催化劑高出約14.3倍和9.6倍；Ru納米團(tuán)簇與NCPO之間形成的穩(wěn)定的Ru-O共價(jià)配位結(jié)構(gòu)使得NCPO-Ru NCs的穩(wěn)定性遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)催化劑。此外，NCPO-Ru NCs催化劑在太陽(yáng)能到氫能的轉(zhuǎn)化系統(tǒng)中也具有良好的性能，這為其在水分解中的廣泛應(yīng)用提供了更大的潛力。
Superassembly of Surface-Enriched Ru Nanoclusters from Trapping-Bonding Strategy for Efficient Hydrogen Evolution. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c00901
