電化學水分解制氫被認為是一種高效且具有前瞻性的可持續(xù)技術(shù)，但其陽極析氧反應(OER)動力學緩慢且產(chǎn)物附加值較低。盡管通過開發(fā)先進的電催化劑降低了OER的過電位，但仍未能在整體反應效率上取得質(zhì)的突破。利用具有良好熱力學和動力學的新型陽極氧化反應與陰極析氫反應(HER)相結(jié)合，可以降低電解系統(tǒng)所需的電壓。
近日，北京化工大學邵明飛和謝文富等報道了一種雙功能CoNiP納米片集成電極(CoNiP-NIE)，來提高HER并通過5-羥甲基糠醛氧化反應(HMFOR)代替OER，從而獲得高價值的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。
CoNiP-NIE上的FEFDCA在1.50 VRHE時可達到87.2%，并在1.40 VRHE至1.70 VRHE寬電勢范圍內(nèi)的FEFDCA超過82%；CoNiP-NIE還顯示出優(yōu)異的HER活性，在-10 mA cm-2電流密度下具有107.56 mV的低過電位。
此外，基于雙功能CoNiP-NIE的EHCO系統(tǒng)表現(xiàn)出超低的電池電位(1.46 V)和更高的析H2速率(41.2 L h-1 m-2)，優(yōu)于水分解系統(tǒng)(1.76 V, 16.1 L h-1 m-2)；該ECHO系統(tǒng)可實現(xiàn)高FDCA產(chǎn)率(85.5 g h-1 m-2)，進一步提高制氫的經(jīng)濟效益。
原位EIS和拉曼光譜表明，CoNiP經(jīng)歷了表面金屬氧化和隨后被HMF部分還原。理論計算表明，CoNiP對FDCA表現(xiàn)出增強的電導率和適度的解吸，尤其是在高電位下，產(chǎn)物的快速解吸為后續(xù)反應提供了反應位點，從而賦予其優(yōu)異的催化性能。總的來說，這項工作可以為合理設(shè)計雙功能電催化劑以用于高效產(chǎn)氫和生物質(zhì)氧化提供一個成功的范例。
Bifunctional Integrated Electrode for High-efficient Hydrogen Production Coupled With 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121400
