非貴金屬電催化劑的析氧反應(yīng)（OER）存在較差的催化動(dòng)力學(xué)和活性的問題，阻礙了它們?cè)诠I(yè)水電解中的應(yīng)用?；诖?，中國石油大學(xué)（華東）魯效慶教授、劉思遠(yuǎn)副教授和王兆杰副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們受自然界中光系統(tǒng)II的析氧團(tuán)簇的啟發(fā)，通過一鍋法氧化還原合成在泡沫鎳（Ni foam, NF）上原位生長構(gòu)建了羧酸鹽修飾的Li+摻雜NiFe層狀雙氫氧化物（NFCL(70)-LDH@NF）。在文中，作者通過引入醋酸鋰（CH3COOLi）來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)并改善質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，從而實(shí)現(xiàn)“一石二鳥”的策略。NFCL(70)-LDH@NF在室溫下在1 M KOH中當(dāng)電流密度為10和100 mA cm-2時(shí)過電位分別為159和224 mV，表現(xiàn)出顯著改善的 OER 性能，以及顯著降低的Tafel斜率（47.9 mV dec-1）。通過控制實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Li+的存在調(diào)節(jié)了局部電子結(jié)構(gòu)并穩(wěn)定了OOH*中間體。具體而言，羧酸鹽配體作為促進(jìn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移效率的中繼器，類似于光系統(tǒng)II中的協(xié)同質(zhì)子電子轉(zhuǎn)移。此外，NFCL(70)-LDH@NF在模擬工業(yè)條件（60 ℃和6 M KOH）下可以穩(wěn)定保持一個(gè)多月的優(yōu)異性能。該工作研究的Li+摻雜和醋酸鹽改性協(xié)同引發(fā)的高性能，為設(shè)計(jì)用于高效OER的有機(jī)無機(jī)雜化電催化劑提供了啟示。Two Birds with One Stone: Contemporaneously Boosting OER Activity and Kinetics for Layered Double Hydroxide Inspired by Photosystem II. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202202072.
https://doi.org/10.1002/adfm.202202072.
