由于析氫反應（HER）和析氧反應（HEROER）的能量屏障而所需高過電位，從而限制了水電解制氫的整體效率。其中，合理設計異質結構和錨定單原子催化劑（SAC）是降低這些過電位的兩種成功策略，但是實現(xiàn)這種具有充分電子控制的先進納米結構還具有挑戰(zhàn)性。基于此，印度理工學院Uday Narayan Maiti和韓國科學技術研究所Yongtak Oh（共同通訊作者）等人報道了通過硒化誘導的混合金屬氧化物/氫氧化物（MoO3/Ni-Co(OH)2）的原子重排，開發(fā)出具有邊緣取向的硒化鉬（MoSe2）和硒化鎳鈷（NiCo2Se4）納米片的異質結構。MoO3/Ni-Co(OH)2納米片的硒化，導致了垂直于NiCo2Se4納米片基底的縱向MoSe2納米片陣列的生長。與其塊狀形式相比，MoSe2顯示出獨特的層間擴展結構，而這種特殊的MoSe2層結構（垂直取向和層間擴展）確保了具有可接近催化邊緣的大表面積。密度泛函理論（DFT）計算表明，這種獨特的結構特征可以降低HER反應的能壘，也被用作從催化活性邊緣到NiCo2Se4導電高速的電荷載流子路徑，繞過了MoSe2內的層間跳躍。實驗測試發(fā)現(xiàn)，MoSe2@NiCo2Se4異質結在10 mA cm-2的電流密度下具有89 mV的低過電位，顯示出優(yōu)異的HER活性，同時其還顯示出良好的OER活性，需要255 mV的過電勢就能達到10 mA cm-2。通過在MoSe2@NiCo2Se4上均勻修飾Ir單原子，在10 mA cm-2的電流密度下OER過電位降低到200 mV，這是已報道的包括單原子Ir樣品在內的最佳值之一。此外，利用MoSe2@NiCo2Se4作為陰極、其SAC-Ir修飾對應物作為陽極的全電池在1.51 V時顯示出10 mA cm-2的電流密度，這是已報道的最佳性能之一。MoSe2@NiCo2Se4/Ir-MoSe2@NiCo2Se4催化劑對的這種出色性能證明了異質結構控制對于太陽能燃料轉換技術的重要性。Impact of Atomic Rearrangement and Single Atom Stabilization on MoSe2@NiCo2Se4 Heterostructure Catalyst for Efficient Overall Water Splitting. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202200622.
https://doi.org/10.1002/smll.202200622.
