電催化劑中的活性位點和電荷/傳質(zhì)特性在電催化的動力學(xué)和熱力學(xué)中起著至關(guān)重要的作用，并直接影響電催化性能，這是單一結(jié)構(gòu)無法實現(xiàn)的。基于此，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所王要兵研究員（通訊作者）等人報道了包含NiS2/Ni3C和Ni3C/C異質(zhì)結(jié)的NiS2/Ni3C@C雙異質(zhì)結(jié)納米結(jié)構(gòu)作為通用模型，以優(yōu)化上述問題并提高電催化性能。在熱重組過程中，NiS2納米顆粒與碳（C）之間的原位反應(yīng)導(dǎo)致它們之間形成Ni3C，并在三種組分之間構(gòu)建了緊密接觸的兩種界面。通過X射線光電子能譜（XPS）和高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）揭示了緊密接觸的三個組分和所構(gòu)建的相互作用的雙界面，進一步證實了NiS2/Ni3C和Ni3C/C多孔雙異質(zhì)結(jié)納米結(jié)構(gòu)的形成。電荷轉(zhuǎn)移差異和態(tài)密度（DOS）表明Ni3C/C異質(zhì)結(jié)可以重新排列電子密度并誘導(dǎo)電子自發(fā)從缺陷C轉(zhuǎn)移到Ni3C并進入活性位點，有利于快速電荷/質(zhì)量轉(zhuǎn)移。電荷轉(zhuǎn)移差和氫吸附吉布斯自由能（ΔGH*）說明NiS2/Ni3C異質(zhì)結(jié)可以調(diào)節(jié)電子云密度并降低ΔGH*，有利于提高催化活性。當(dāng)應(yīng)用于HER時，NiS2/Ni3C@C雙異質(zhì)結(jié)催化劑在較寬的pH值范圍內(nèi)產(chǎn)生低過電位，具有低Tafel斜率和出色的耐久性。該工作報道的這種特殊的雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)可以為高性能電催化劑及其他領(lǐng)域提供新的模型。Nanoscale Double-Heterojunctional Electrocatalyst for Hydrogen Evolution. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202201339.https://doi.org/10.1002/advs.202201339.
