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喬世璋/鄭堯Sci. Adv.綜述:相關(guān)單原子催化劑中的金屬-金屬相互作用

單原子催化劑(single-atom catalysts, SACs)包括具有獨特幾何結(jié)構(gòu)的有前途的電催化劑家族。除具有完全隔離的金屬位點的傳統(tǒng)催化劑之外,近近年來出現(xiàn)了一類相鄰金屬單原子顯示金屬-金屬間相互作用的新型催化劑,可表示為相關(guān)SACs(correlated SACs)。這種類型的催化劑為更廣泛的電催化應(yīng)用提供了更多的機會來實現(xiàn)實質(zhì)性的結(jié)構(gòu)改性和性能提升。

基于此,澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯教授(共同通訊作者)等人報道了在明確識別金屬-金屬相互作用的基礎(chǔ)上,總結(jié)性的探究了C-SACs的最新研究進展。

在文中,作者對C-SACs進行了合理概述,并對受金屬-金屬相互作用影響的幾何結(jié)構(gòu)-催化性能關(guān)系進行批判性理解。首先,通過討論結(jié)構(gòu)特征、底物的結(jié)構(gòu)影響以及C-SACs中金屬-金屬相互作用的存在,對這類催化劑進行了概述。此外,對比傳統(tǒng)的隔離SACs,作者評估了C-SACs的獨特原子結(jié)構(gòu)、局部配位和電子結(jié)構(gòu)。最后,還概述了未來的研究方向,以指導合理設(shè)計并加深對C-SACs的基本理解。

目前,C-SACs中金屬-金屬相互作用的研究仍處于起步階段。還有以下關(guān)鍵問題尚待解決:

(1)通過通用合成策略精確控制C-SACs中的原子結(jié)構(gòu)仍然是一項挑戰(zhàn);

(2)C-SACs的綜合表征,尤其是其中存在的金屬-金屬相互作用,仍然難以實現(xiàn);

(3)C-SACs是一種新的金屬幾何結(jié)構(gòu),其連接了傳統(tǒng)的金屬塊狀晶體、納米顆粒和孤立的單原子,但相關(guān)單原子的拓撲結(jié)構(gòu)仍然很少被研究。得益于金屬-金屬相互作用促進的良好結(jié)構(gòu)可調(diào)性,C-SACs是下一代高效催化劑的有希望的候選者,不僅適用于電催化反應(yīng),而且適用于其他關(guān)鍵的多相催化應(yīng)用。

Metal-metal interactions in correlated single-atom catalysts. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.abo0762.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo0762.



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