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調(diào)制極化旋轉(zhuǎn)激發(fā)(K, Na)NbO3無鉛壓電材料的高壓電催化活性

研究背景


對壓電材料施加周期性超聲波會產(chǎn)生穩(wěn)定且連續(xù)的自由電荷。超聲波具有穿透力強、對人體無害等優(yōu)勢,因此將超聲誘導(dǎo)的壓電催化應(yīng)用于疾病治療成為近年來的研究熱點。由于具有良好的生物相容性,基于 (K, Na)NbO3 (KNN)材料的壓電催化成為研究熱點之一。然而,與鉛基材料相比,先前報道的 KNN 基材料的壓電性能相對較差(即較低的壓電常數(shù),d33),限制了它們的壓電催化活性。由于d33 取決于 εr 和 Pr的乘積。據(jù)報道,εr 高度依賴于偏振旋轉(zhuǎn),由于偏振旋轉(zhuǎn)的能壘降低,該偏振旋轉(zhuǎn)在由兩種或多種不同晶體組成的混合系統(tǒng)中得到提升。調(diào)制極化旋轉(zhuǎn)對于改善壓電性能和由此產(chǎn)生的壓電催化活性非常有前景。

成果簡介


本文提出構(gòu)建室溫多相共存(即具有不同晶體對稱性的混合系統(tǒng))以促進不同鐵電相之間的極化旋轉(zhuǎn),從而改善KNN 材料的壓電性能和最終壓電催化活性,如圖 1 所示。通過不同相結(jié)構(gòu)(即正交(O)相、正交-四方(O-T)共存相和菱面體-正交-四方( R-O-T)共存階段)的三個基于 KNN 的樣品(KNN, KNN-BNZ, KNNS-BNZ))證明了調(diào)制偏振旋轉(zhuǎn)的有效性。由于偏振旋轉(zhuǎn)最容易,具有 R-O-T 共存相的極化樣品顯示反應(yīng)速率常數(shù)為 0.091 min-1,是偏振旋轉(zhuǎn)最困難的極化O相特征樣品的2.12倍。增強的壓電催化活性主要源于更容易的極化旋轉(zhuǎn)和提高的載流子濃度,伴隨著微量的機械電荷產(chǎn)生。因此,調(diào)制偏振旋轉(zhuǎn)有效地促進了基于 KNN 的材料的壓電催化,有望用于利用自然能量和疾病治療。

圖文導(dǎo)讀


圖1 KNN、KNN-BNZ 和 KNNS-BNZ 材料的 (a) 溫度相關(guān)介電常數(shù)和 (b1-b3) 自發(fā)極化 (Ps) 矢量示意圖。(c)電子和空穴的產(chǎn)生及其用于壓電催化的示意圖。
圖2. KNN、KNN-BNZ 和 KNNS-BNZ 粉末的室溫 XRD 圖譜,2θ = 10–90? (a) 和 2θ = 44–48?(b)- (c) KNN、KNN-BNZ 和 KNNS-BNZ 陶瓷的介電溫譜。
圖 3 (a1, a2) KNN、(b1, b2) KNN-BNZ 和 (c1, c2) KNNS-BNZ 粉末樣品的 SS-PFM 測量。具有 (a3) KNN、(b3) KNN-BNZ 和 (c3) KNNS-BNZ 粉末的 PENG 的時間相關(guān)輸出電壓。
圖 4 (a1) C/C0 和 (a2) Ln(C0/C) 作為時間函數(shù)的 P-和 UP- 粉末樣品。(b1) UP-KNN 基粉末和含有金屬氧化物的 UP-KNN 粉末的 C/C0。(b2) UP-KNN、UP-KNN+B+Z 和 UP-KNN+B+Z+S 粉末在 30 分鐘時的降解率, (c) P- 和 UP- 粉末樣品的 k 值。
圖 5 (a) P-KNNS-BNZ 粉末四次循環(huán)的 C/C0 和 (b) 30 分鐘時的相應(yīng)降解率 (c) P-KNNS BNZ 粉末的自由基捕獲實驗和 (d) 30 時的相應(yīng)降解率.(e) DMPO -O和 (f) DMPO OH 使用 P-KNNS-BNZ 作為壓電催化劑。
圖6. (a) 使用不同壓電材料的壓電催化活性 k 值的比較。除 PZT-BF 粉末和 BT 納米帶為 10 mg/L 外,RhB 的濃度為 5 mg/L。(b1) KNN 和 (b2) KNNS-BNZ 粉末的現(xiàn)象學(xué)理論模擬。(c) 說明電子和空穴的產(chǎn)生、轉(zhuǎn)移和壓電催化應(yīng)用的示意圖。(d)圖解說明機械電荷產(chǎn)生的示意圖。

作者介紹


該成果近期以“Modulating polarization rotation to stimulate the high piezocatalytic activity of (K, Na)NbO3 lead-free piezoelectric materials”為題發(fā)表在“Applied Catalysis B: Environmental”期刊. 四川大學(xué)為該論文的第一單位,論文第一作者為: 孫茜茜  論文通訊作者: 四川大學(xué)吳家剛教授;四川大學(xué)呂想特聘副研究員。

論文信息


論文鏈接:
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121471


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