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網(wǎng)站首頁/有機(jī)動(dòng)態(tài)/有機(jī)前沿/吉大鄒曉新課題組綜述：輕元素調(diào)控的貴金屬催化劑在能源相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用

有機(jī)動(dòng)態(tài)

有機(jī)前沿

有機(jī)干貨

實(shí)驗(yàn)與測試

有機(jī)試劑

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新材料產(chǎn)品

吉大鄒曉新課題組綜述：輕元素調(diào)控的貴金屬催化劑在能源相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用

▲DOI: 10.1016/S1872-2067(21)63899-8

01

前言

近日，《催化學(xué)報(bào)》在線發(fā)表了吉林大學(xué)鄒曉新教授團(tuán)隊(duì)在金屬異相催化領(lǐng)域的最新綜述文章。該工作綜述了輕原子的活性調(diào)控作用、影響因素、引入策略、研究方法，以及在不同催化應(yīng)用中的研究進(jìn)展。論文第一作者為：陳輝，論文通訊作者為：鄒曉新。

02

背景介紹

貴金屬廣泛用于多相催化研究，對于諸多具有重要科學(xué)意義和工業(yè)應(yīng)用價(jià)值的化學(xué)反應(yīng)展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和選擇性。引入輕合金元素(如C, H, B和N)，可以調(diào)控貴金屬的晶體結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)，是進(jìn)一步提高貴金屬催化性能的重要策略。與傳統(tǒng)的金屬合金催化劑相比，這種輕元素合金化的催化劑具有一些獨(dú)特性，為貴金屬原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控以及催化性能的優(yōu)化帶來了更多的可能性。輕合金元素研究的主要瓶頸在于其原子尺寸小、分布不均勻、難以直接觀察和精準(zhǔn)控制，從而限制了對活性提升機(jī)制和構(gòu)效關(guān)系的研究。近幾十年來，納米合成技術(shù)和材料表征技術(shù)的長足發(fā)展使得輕合金元素改性的催化劑研究漸入佳境。此外，計(jì)算化學(xué)在結(jié)構(gòu)分析和催化應(yīng)用中的日趨成熟為揭示輕合金元素對貴金屬晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和催化性質(zhì)的調(diào)控作用提供了有力工具。

03

本文亮點(diǎn)

本綜述將近二十年來輕原子在貴金屬催化中的研究進(jìn)展進(jìn)行了梳理。（1）闡述了輕原子如何影響催化反應(yīng)性能（配體效應(yīng)、應(yīng)力效應(yīng)、電荷轉(zhuǎn)移、晶相轉(zhuǎn)變、次表面化學(xué)和集團(tuán)效應(yīng)等），總結(jié)了輕元素合金效應(yīng)的主要影響因素(包括輕元素的種類、位置、濃度和有序度等)。（2）討論了輕元素的主要實(shí)驗(yàn)引入策略，以及用于揭示輕元素合金效應(yīng)的先進(jìn)實(shí)驗(yàn)表征、理論研究方法和原理。（3）介紹了不同輕元素改性的貴金屬基催化劑在催化反應(yīng)中的廣泛應(yīng)用，并試圖建立其結(jié)構(gòu)特征與催化性能之間的密切聯(lián)系。（4）對于當(dāng)前該領(lǐng)域存在的挑戰(zhàn)和未來的發(fā)展前景進(jìn)行了分析，以期促進(jìn)該合金體系的合成、理解和催化應(yīng)用。

04

圖文解析

▲圖1. 輕原子在貴金屬催化劑中的調(diào)控作用

要點(diǎn)：

輕原子在貴金屬催化中具有多重活性調(diào)控作用（圖1），主要包括：(1)晶相轉(zhuǎn)變：輕元素的引入能夠改變金屬原子的堆積模式，產(chǎn)生有利于催化反應(yīng)的晶相結(jié)構(gòu)；(2)電荷轉(zhuǎn)移：輕元素和母體金屬的電負(fù)性差異能夠?qū)е码姾芍匦路植?，影響金屬的電子結(jié)構(gòu)；(3)應(yīng)力效應(yīng)：輕元素的引入會(huì)導(dǎo)致金屬晶格膨脹，產(chǎn)生拉伸應(yīng)力，引起電子結(jié)構(gòu)變化；(4)配體效應(yīng)：輕元素的sp軌道和金屬的d軌道雜化，引起d帶中心下移，降低表面吸附性質(zhì)；(5)集團(tuán)效應(yīng)：輕元素的引入能夠孤立金屬原子，產(chǎn)生特定的表面金屬位點(diǎn)，有利于促進(jìn)催化反應(yīng)；(6)次表面化學(xué)：在氫相關(guān)的催化反應(yīng)中，次表面的間隙輕元素能夠阻止氫的滲入，抑制活性衰減或不利的副反應(yīng)發(fā)生。

▲圖2. 輕元素的實(shí)驗(yàn)引入策略

要點(diǎn)：

越來越多的研究致力于在貴金屬催化劑中構(gòu)建具有特定類型、位置和數(shù)量的輕合金元素。根據(jù)輕元素來源的不同，輕元素?fù)饺氩呗灾饕煞譃樗念悾▓D2）：

(1)催化過程中原位生成，以反應(yīng)物或生成物為輕元素來源。在某些催化反應(yīng)中，氣態(tài)反應(yīng)物或產(chǎn)物(如H₂、NH₃和炔類)中的C、H和N原子可以吸附在金屬表面并迅速滲透到金屬晶格中，從而形成金屬氫化物、碳化物和氮化物。

(2)輕元素從載體向載體金屬的遷移，誘導(dǎo)輕元素?fù)饺搿ＹF金屬與含有輕元素的載體之間的相互作用能夠引起輕元素向載體金屬的遷移。

(3)濕化學(xué)還原法。含有輕元素試劑的選擇至關(guān)重要，它們不僅是輕原子的來源，而且常常還充當(dāng)還原劑。

(4)固相合成方法。適用于結(jié)構(gòu)有序金屬間化合物(如硼化物和硅化物)的合成，制備的合金材料缺陷少、結(jié)晶度高、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性好。

▲圖3. 主要涉及的催化反應(yīng)

要點(diǎn)：

含輕原子的貴金屬在很多催化反應(yīng)中表現(xiàn)出很強(qiáng)的性能提高，已成為多相催化領(lǐng)域的一個(gè)重要方向。涉及的催化反應(yīng)主要包括（圖3）：電催化，如HER、CO₂RR、NRR、ORR、OER和小分子(乙醇、甲醇、甲酸等)氧化反應(yīng)(SMOR)等；熱催化，如炔加氫、CO₂加氫、NH₃合成和氧化等。通過對輕合金元素種類的分類（H, B, C, N等），總結(jié)了近年來在催化應(yīng)用方面取得的最新成果，重點(diǎn)介紹了一些具有指導(dǎo)意義的工作。

05

展望

▲圖4. 未來研究方向

文章指出了輕元素調(diào)控的貴金屬催化劑未來的發(fā)展方向（圖4），概括如下：(1)開發(fā)更精確可控的輕元素?fù)饺氩呗? (2)合理闡明輕合金元素與宏觀催化性能之間的關(guān)系; (3)發(fā)展新型的輕元素改性催化劑; (4)擴(kuò)展輕元素改性催化劑的催化應(yīng)用范圍。

展望

06

作者介紹

鄒曉新，吉林大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，主持基金委優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目，入選國家“萬人計(jì)劃”青年拔尖人才和化學(xué)會(huì)“青年人才托舉工程”計(jì)劃。長期從事氫能源材料化學(xué)研究，通過交叉無機(jī)固體材料的結(jié)構(gòu)化學(xué)、合成化學(xué)及催化化學(xué)，揭示材料設(shè)計(jì)與性能的原子結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)，發(fā)展新型催化材料。在JACS、Angew. Chem., Adv. Mater., Nat. Commun.等學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表SCI論文80余篇。

課題組鏈接：

http://www.zouxxgroup.com/

文獻(xiàn)信息：

Hui Chen, Bo Zhang, Xiao Liang, Xiaoxin Zou *, Chin. J. Catal., 2022, 43: 611–635 (點(diǎn)擊鏈接到Elsevier網(wǎng)站，下載全文）

化學(xué)試劑