金屬和氧化物載體之間的金屬-載體界面長期以來一直在催化應(yīng)用中被廣泛研究，這要?dú)w功于它們在催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高效催化活性方面的重要性。金屬-稀土氧化物界面最近引起人們的關(guān)注，因為這些前過渡陽離子具有高親電性，與路易斯堿性分子(如H2O)具有良好的結(jié)合強(qiáng)度。基于此，山東大學(xué)賈春江和倫敦大學(xué)Feng Ryan Wang等設(shè)計了一種高效的Ni-Y2O3催化劑，在水煤氣變換(WGS)反應(yīng)條件下形成具有高活性的Ni-NiOx-Y2O3界面。在Ni與Y的摩爾比為9:1時才形成的獨(dú)特的Ni-NiOx-Y2O3界面對WGS具有優(yōu)異的催化活性，在300℃下實現(xiàn)了140.6 μmolCO gcat-1 s-1的CO生產(chǎn)速率，是現(xiàn)有文獻(xiàn)所報道的4倍；并且其在高溫和超高GHSV下穩(wěn)定運(yùn)行，其中轉(zhuǎn)化率在100小時內(nèi)僅衰減2%。更重要的是，添加10%的Y2O3在提高催化活性和防止催化劑燒結(jié)方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用。實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在界面處涉及NiOx物質(zhì)的締合反應(yīng)機(jī)制，吸附的H2O分子首先在界面NiOx位點解離生成兩個OH*分子，然后活性羥基物質(zhì)進(jìn)一步與吸附的CO反應(yīng)生成CO2和H2，因此，活性Ni-NiOx-Y2O3界面位點使催化劑能夠有效地催化WGS反應(yīng)并大大提高其反應(yīng)效率。該項工作證明了Y2O3和其他稀土金屬氧化物體系在催化反應(yīng)中發(fā)揮的重要作用，同時也顯示出這種用于分子活化的新的金屬-載體界面結(jié)構(gòu)的構(gòu)建在許多催化系統(tǒng)中的巨大前景。Catalytically Efficient Ni-NiOx-Y2O3 Interface for Medium Temperature Water-gas Shift Reaction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30138-5
