Fe單原子和氮共摻雜碳(Fe-NC)電催化劑具有催化動(dòng)力學(xué)緩慢的氧還原反應(yīng)(ORR)的巨大潛力，被認(rèn)為是最有希望替代貴金屬鉑的材料。但是，現(xiàn)有Fe-NC催化劑的ORR活性受到FeN4部分較差的可及性和內(nèi)在活性的阻礙。近日，德國(guó)德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮、Thomas Heine和美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛等使用氮摻雜的分級(jí)多孔碳(NHPC)作為載體，通過鐵離子錨定和隨后的熱解策略，在分級(jí)多孔碳上構(gòu)建了暴露的表面FeN4位點(diǎn)(sur-FeN4-HPC)。NHPC的高表面積和大量的表面Fe錨定位點(diǎn)使得研究人員能夠在sur-FeN4-HPC上成功制造密集的FeN4活性位點(diǎn)(34.7×1019 sites g-1)。第一性原理計(jì)算進(jìn)一步表明，邊緣效應(yīng)可以調(diào)節(jié)單個(gè)Fe位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)FeN4部分的內(nèi)在ORR活性，因此sur-FeN4-HPC電催化劑在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，具有0.83 V vs RHE的高半波電位。研究人員將sur-FeN4-HPC作為質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)中的陰極催化劑，該裝置在1.0 bar O2下，在0.9 ViR-free(內(nèi)阻補(bǔ)償電壓)下提供24.2 mA cm-2的高電流密度；在1.0 bar 空氣下提供0.412 W cm-2的峰值功率密度。重要的是，該催化劑在30000次電壓循環(huán)中表現(xiàn)出良好的耐久性，性能優(yōu)于先前報(bào)道的Fe-NC電催化劑。因此，在sur-FeN4-HPC上設(shè)計(jì)高度可及且致密的表面FeN4位點(diǎn)為設(shè)計(jì)用于不同電化學(xué)應(yīng)用的高性能電催化劑提供了可借鑒的范例。Highly Accessible and Dense Surface Single Metal FeN4 Active Sites for Promoting Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00542E
