CO2電還原反應(yīng)（CO2RR）為碳中和提供了一種有吸引力的方法，但是工業(yè)級(jí)CO2電解制取甲酸鹽需要高電流密度，卻受到難以精確協(xié)調(diào)競(jìng)爭(zhēng)中間體（COOH*和HCOO*）的限制。
基于此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、余愛萍教授和Luis Ricardez–Sandoval、華南師范大學(xué)王新研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種界面設(shè)計(jì)策略，即通過在CO2電解條件下的定制電沉積原位設(shè)計(jì)了納米褶皺誘導(dǎo)的富Sn-Bi雙金屬界面材料，顯著加快甲酸鹽的生產(chǎn)。
對(duì)比Sn-Bi塊狀合金和純Sn，納米褶皺誘導(dǎo)的富Sn-Bi雙金屬界面材料具有顯著的優(yōu)點(diǎn)。在H型電池中實(shí)現(xiàn)了甲酸鹽的局部電流密度高達(dá)140 mA cm-2，因?yàn)樵贑O2RR條件下源自納米皺紋/皺褶的大量暴露的活性Sn-Bi雙金屬界面圖案。
同時(shí)，通過同時(shí)抑制COOH*與CO形成的結(jié)合，并增強(qiáng)HCOO*與甲酸形成的結(jié)合，在較低的電位（-0.84 V vs. RHE）下獲得了高達(dá)96.4%的最高甲酸鹽法拉第效率（FEfromate）。
此外，實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在寬電位窗口（-0.74到-1.14 V vs. RHE）下甲酸鹽的高法拉第效率（>90%）保持了160 h的耐久性，因?yàn)樵谙嗷ミB接的多孔碳織物網(wǎng)絡(luò)上生長(zhǎng)的穩(wěn)定褶皺處明確定義的表面結(jié)構(gòu)，提供了加速的質(zhì)量傳輸和電子傳導(dǎo)性。
這種通過納米顆粒對(duì)活性位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)的操縱闡明了形態(tài)、表面結(jié)構(gòu)、電子特性和反應(yīng)途徑之間的相關(guān)性，為提高納米結(jié)構(gòu)材料的催化性能提供了合理的設(shè)計(jì)策略。
Nano-crumples induced Sn-Bi bimetallic interface pattern with moderate electron bank for highly efficient CO2 electroreduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29861-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29861-w.
