壓電催化可以直接將機(jī)械能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，被認(rèn)為是一種有潛力替代傳統(tǒng)蒽醌法生產(chǎn)過氧化氫的方法。這個(gè)過程是由環(huán)境中廣泛存在的機(jī)械振動(dòng)驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生壓電場(chǎng)，在電場(chǎng)的作用下，可以將電子與空穴分離，然后參與表面還原或氧化反應(yīng)。壓電催化不需要復(fù)雜的設(shè)備和陽光的輸入，與傳統(tǒng)的光/電催化相比受限制較少，幾乎可以在任何地點(diǎn)進(jìn)行。目前已經(jīng)開發(fā)了一些具有良好的性能的粉末催化劑，但在應(yīng)用中存在諸多不便，如難以從反應(yīng)體系中去除，以雜質(zhì)形式存在，缺乏回收能力等。因此，開發(fā)低成本、可回收且具有優(yōu)異壓電性能的壓電催化劑是人們迫切需要的，但也具有挑戰(zhàn)性。
近日，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）陳振勝、胡應(yīng)模、安琪等人將磷摻雜石墨相氮化碳(PCN)作為填料添加到聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)中，得到了一種多孔結(jié)構(gòu)的非金屬?gòu)?fù)合薄膜，這種復(fù)合薄膜在超聲驅(qū)動(dòng)下具有優(yōu)秀的壓電催化性能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。
實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，該復(fù)合薄膜在壓電催化下通過兩個(gè)單電子過程有效地將O2轉(zhuǎn)化為H2O2。復(fù)合材料的協(xié)同效應(yīng)表現(xiàn)為PCN對(duì)PVDF-HFP的化學(xué)極化作用提高了PCN的壓電性能，而PVDF-HFP與PCN的絡(luò)合作用降低了PCN的能隙，提高了PCN的載流子密度，使得O2和中間物種*OOH在P摻雜附近的原子擁有良好的吸附。 此外，隨機(jī)波動(dòng)的電場(chǎng)增加了反應(yīng)物O2的吸附，使得其在催化劑表面富集，然后通過單電子還原反應(yīng)催化O2生成·O2-，然后·O2-通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）過程形成*OOH，然后干擾了*OOH中間體的強(qiáng)吸附，促進(jìn)其解吸，進(jìn)而產(chǎn)生H2O2。 論文信息 Effective H2O2 production via favorable intermediate desorption in fluctuating electrical fields from matrix-filler mutually enhanced P-C3N4/PVDF-HFP porous composite Zhensheng Chen, Jialin Zhuang, Chao Liu, Mengnan Chai, Shuting Zhang, Kaixuan Teng, Tingting Cao, Prof. Yihe Zhang, Prof. Yingmo Hu, Dr. Lu Zhao, Prof. Qi An 文章第一作者為陳振勝 ChemElectroChem DOI: 10.1002/celc.202200124
