氧化偶聯(lián)和氧化重排是形成二芳基醚最常見的兩種生物合成策略。然而,到目前為止,尚未發(fā)現(xiàn)以非氧化方式進(jìn)行的酶催化二芳基醚合成策略。

圖片來源:J. Am. Chem. Soc.
最近,西南大學(xué)鄒懿、張霄課題組報(bào)道了一種新穎的二芳基醚酶學(xué)合成途徑。該研究中發(fā)現(xiàn),非還原聚酮合酶(nrPKS)AN7909在酵母體內(nèi)生成二芳基醚產(chǎn)物,表明AN7909中具有一個(gè)多功能硫酯酶(TE)結(jié)構(gòu)域。

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隨后,合成一系列底物類似物,并對(duì)AN7909進(jìn)行催化活性位點(diǎn)的突變,通過生化分析,揭示了TE結(jié)構(gòu)域可能的催化機(jī)制。結(jié)果表明,AN7909通過酯化、Smiles重排和水解的連續(xù)步驟催化二芳基醚的形成。

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因此,該項(xiàng)研究工作證明了一種獨(dú)特的聚酮釋放機(jī)制,并進(jìn)一步加深了我們對(duì)TE結(jié)構(gòu)域生物合成功能的了解。
參考文獻(xiàn):Diaryl Ether Formation by a Versatile Thioesterase Domain
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c02813
原文作者:Qian Wei,? Ze-Ping Wang,? Xiao Zhang,* and Yi Zou*
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02813