堿性環(huán)境中鎳鐵催化劑具有一定的催化析氧活性與穩(wěn)定性。前期研究結(jié)果表明鎳鐵催化劑在析氧反應(yīng)之后該催化劑表界面易于重構(gòu)成非晶組分,且金屬離子價(jià)態(tài)有所升高。因此研究合成高價(jià)態(tài)的非晶NiFe催化劑對于理解該體系在水氧化過程中的作用至關(guān)重要。
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曹瑞國教授、焦淑紅副教授和雷占武博士(共同通訊作者)等人通過電沉積的方法利用鑭系金屬離子(如Ce3+等)調(diào)控合成高價(jià)態(tài)的非晶NiFe催化劑,用于高效催化析氧反應(yīng)。研究人員通過前期探索不同沉積條件以及組分配比等,通過鑭系金屬離子Ce3+調(diào)控合成非晶態(tài)的高效NiFe電催化劑(Ce-NiFe)。高分別透射電鏡(HRTEM)結(jié)果證實(shí)該催化劑結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)非晶態(tài),未有納米晶或者顆粒存在。同步輻射X射線吸收譜(XAFS)證實(shí)Ce-NiFe催化劑中的Fe氧化態(tài)為+3.5,高于直接電沉積制備的NiFe電催化劑(NiFe)中的+3價(jià)。因此,該表征結(jié)果證實(shí)Ce-NiFe為高價(jià)態(tài)的非晶催化劑。電催化結(jié)果顯示,在堿性條件下,Ce-NiFe催化劑在10 mA cm-2電流密度下具有195 mV的過電位,Tafel斜率為22.8 mV dec-1,該催化性能優(yōu)于NiFe催化劑;且Ce-NiFe催化劑在100 mA cm-2電流密度下穩(wěn)定催化析氧反應(yīng)300 h后幾乎未衰減,表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。該研究工作表明,通過電沉積方法制備鑭系金屬離子調(diào)控合成的高價(jià)態(tài)非晶NiFe催化劑具有良好的催化析氧活性與穩(wěn)定性,從而為理解設(shè)計(jì)其它電化學(xué)反應(yīng)所需的非晶態(tài)催化劑材料提供了新的思路。Boosting Activity and Stability of Electrodeposited Amorphous Ce-Doped NiFe-Based Catalyst for Electrochemical Water Oxidation. Adv. Funct. Mater, 2022. DOI.org/10.1002/adfm.202204086.https://doi.org/10.1002/adfm.202204086