加氫脫硫(Hydrodesulfurization, HDS)是清潔燃料油生產(chǎn)中必不可少的過程,但合成具有豐富活性位點的催化劑還面臨著巨大挑戰(zhàn)?;诖?,黑龍江大學(xué)付宏剛教授和田春貴教授(共同通訊作者)等人報道了一種基于在聚乙烯亞胺(PEI)上錨定[PMo12O40]3-團簇和Ni2+分散在還原氧化石墨烯上的少層、超短Ni-Mo-S板的設(shè)計-改性氧化石墨(Ni-Mo-S/rGO-A)。
作者通過透射電子顯微鏡(TEM)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)等表征發(fā)現(xiàn),使用PEI作為偶聯(lián)劑構(gòu)建了分散在還原氧化石墨烯(Ni-Mo-S/rGO-A)上的少數(shù)(單)層(單層為主)和超短Ni-Mo-S板(亞3 nm),富含可接近的邊緣Ni-Mo-S活性位點。此外,適當(dāng)?shù)慕饘偬枷嗷プ饔每梢蕴岣呋钚韵嗟牧蚧?。該特性賦予Ni-Mo-S/rGO-A催化劑大量可接近的邊緣活性位點,從而對二苯并噻吩(DBT)的HDS具有良好的催化活性/穩(wěn)定性。實驗測試發(fā)現(xiàn),Ni-Mo-S/rGO-A表現(xiàn)出深度HDS性能,在320 °C時反應(yīng)速率常數(shù)(kHDS)為48.6×10-7 mol g-1·s-1(硫含量在80 h-1的高WHSV下從1740 ppm下降到10 ppm以下),比Ni-Mo-S/Al2O3(kHDS=11.2×10 7 mol g-1·s-1)高4.3倍,在已報道的DBT HDS催化劑中居前列。此外,在Ni-Mo-S/rGO-A催化劑上的HDS反應(yīng)通過更有利的DDS途徑進行。The confined growth of few-layered and ultrashort-slab Ni-promoted MoS2 on reduced graphene oxide for deep-degree hydrodesulfurization. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4375-6.https://doi.org/10.1007/s12274-022-4375-6.