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鹵化鉛鈣鈦礦由于其高發(fā)光效率、高缺陷容忍性、發(fā)射光譜可調(diào)等優(yōu)越的光電性能,  在顯示、照明、太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。然而，鉛元素引起的毒性問(wèn)題嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)應(yīng)用進(jìn)程。為了解決鉛的毒性問(wèn)題，必須有策略地選用其他無(wú)毒候選元素替代 Pb²⁺元素。錫元素具有和鉛相似的結(jié)構(gòu)和性質(zhì), 是目前最有希望替代鉛的元素之一, 引起了研究者們廣泛的關(guān)注及研究。然而，目前Sn (II)基鈣鈦礦的研究尚處于起步階段，與成熟的Pb (II)基鈣鈦礦相比，其在環(huán)境氛圍下Sn²⁺極易被氧化成Sn⁴⁺而喪失熒光性能，其穩(wěn)定性及熒光量子效率存在巨大挑戰(zhàn)。

近日，上海交通大學(xué)李良教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的合成策略，即以SnF₂作為錫源，替換了傳統(tǒng)易氧化的SnBr₂，制備了高效穩(wěn)定的無(wú)鉛Cs₄SnBr₆鈣鈦礦材料。F-離子的引入構(gòu)建了富氟的微環(huán)境，不僅有效地抑制了合成過(guò)程中Sn²⁺的氧化，而且形成了化學(xué)穩(wěn)定的Sn-F配位，在長(zhǎng)期運(yùn)行過(guò)程中，能有效阻止電子從Sn²⁺向氧氣分子的轉(zhuǎn)移。SnF₂衍生的Cs₄SnBr₆鈣鈦礦顯示出62.8%的熒光量子產(chǎn)率，并且在 1200 小時(shí)內(nèi)對(duì)氧氣、水分和紫外光輻射具有出色的穩(wěn)定性，是最穩(wěn)定的無(wú)鉛鈣鈦礦之一。該結(jié)果為提高無(wú)鉛鈣鈦礦的光學(xué)性能和穩(wěn)定性提供了一條新思路。

課題組之前工作（Nat. Photonics, 2021, 15, 379）已經(jīng)證實(shí)，F(xiàn)離子鈍化有效提高了鉛基鈣鈦礦納米晶的形成能，進(jìn)而提高其本征穩(wěn)定性。受此啟發(fā)，團(tuán)隊(duì)嘗試將F離子用于錫基無(wú)鉛鈣鈦礦體系中，探索F離子對(duì)無(wú)鉛鈣鈦礦光學(xué)性能和穩(wěn)定性的影響。

研究表明，SnF₂的引入對(duì)于無(wú)鉛Cs₄SnBr₆鈣鈦礦的發(fā)光效率和穩(wěn)定性發(fā)揮了至關(guān)重要的作用。首先，以SnF₂作為錫前體，在合成過(guò)程中，F(xiàn)元素能有效地?fù)诫s進(jìn)入[SnBr₆]^4-八面體中，有利于打破[SnBr₆]^4-八面體的晶格對(duì)稱性，促使受激發(fā)后產(chǎn)生的電子-空穴對(duì)引起晶格畸變從而被晶格捕獲，加速形成自限域態(tài)激子(STE)發(fā)光；其次，相比于Br離子，F(xiàn)離子與Sn具有更強(qiáng)的結(jié)合能力，因此，有效地阻礙了Sn²⁺的氧化；DFT理論計(jì)算也表明F離子的摻雜可有效降低Sn²⁺與氧氣分子之間的電子轉(zhuǎn)移，有利于提高Cs₄SnBr₆鈣鈦礦穩(wěn)定性。

得益于SnF₂提供的獨(dú)特保護(hù)作用及F摻雜激發(fā)的高STE發(fā)光，SnF₂衍生的Cs₄SnBr₆鈣鈦礦的量子效率從初始的2.8%提升至了62.8%，同時(shí)表現(xiàn)出對(duì)氧氣、水分和紫外光輻射等優(yōu)異的耐受性?；谒@得的Cs₄SnBr₆-SnF₂鈣鈦礦，所制備的白光LED器件展現(xiàn)出極高的顯色指數(shù)（96）和長(zhǎng)期的運(yùn)行穩(wěn)定性（1000小時(shí)）。該工作為構(gòu)建高效率環(huán)保型錫基鈣鈦礦，解決其穩(wěn)定性問(wèn)題提供了一種全新策略。