水電解涉及兩個(gè)平行反應(yīng)，分別是析氧反應(yīng)（OER）和析氫反應(yīng)（HER），其中緩慢的OER是一個(gè)重要的限制步驟，會(huì)導(dǎo)致高能耗。將有機(jī)替代品的熱力學(xué)上有利的電OER與增值精細(xì)化學(xué)品HER相結(jié)合，是一種有前景的方法，可以同時(shí)經(jīng)濟(jì)高效地生產(chǎn)增值化學(xué)品和氫氣。
基于此，北京化工大學(xué)邱介山教授和徐明副教授、西北大學(xué)馬海霞教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新的耦合系統(tǒng)，用于有機(jī)含能材料的綠色電化學(xué)合成以及使用單原子催化劑生產(chǎn)氫氣（H2）。在陰極方面，作者使用簡便的恒電流方法開發(fā)了一種高活性和穩(wěn)健的CC@MoSe2/Ru單原子催化劑，用于堿性HER。在電流密度為-10 mA cm-2下獲得38.9 mV的低過電位，在至少100 h內(nèi)具有穩(wěn)定性，沒有明顯的活性損失。CC@MoSe2/Ru優(yōu)異的堿性HER歸因于MoSe2和Ru SAs之間的協(xié)同作用；表面上Ru SAs位點(diǎn)在能量上有利于水的解離，而MoSe2的相鄰Se位點(diǎn)能夠優(yōu)化氫氣解吸的氫吸附自由能。作者采用雙電極耦合系統(tǒng)，電解槽只需1.35 V的電池電壓即可在10 mA cm-2的電流密度下產(chǎn)生氫氣，相對于傳統(tǒng)OWS，電池電壓降低了410 mV。同時(shí)，高附加值的PZT OEM在陽極側(cè)進(jìn)行電合成，在節(jié)能制氫和高氮OEMs綠色電合成方面展現(xiàn)出巨大潛力。5AT氧化偶聯(lián)成PZT的機(jī)制歸因于·OH自由基介導(dǎo)作用。去質(zhì)子化的5AT-的氨基被OER過程中形成的·OH氧化，然后與另一個(gè)5AT-偶聯(lián)形成PZT。該工作展示了一種新型的節(jié)能高效氫燃料生產(chǎn)策略，以及用于能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)和民用/軍用領(lǐng)域不同應(yīng)用的含能材料的綠色電化學(xué)合成。Green Electrosynthesis of 5, 5′-Azotetrazolate Energetic Materials Plus Energy-Efficient Hydrogen Production Using Ruthenium Single-Atom Catalysts. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202203900.https://doi.org/10.1002/adma.202203900.
