了解單原子催化劑（single-atom catalysts, SACs）的位點(diǎn)相互作用性質(zhì)，尤其是密集的SACs，對(duì)于它們?cè)诟鞣N催化反應(yīng)中的應(yīng)用至關(guān)重要?；诖?，清華大學(xué)王定勝副教授和李亞棟院士、武漢大學(xué)張暉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了位點(diǎn)間距效應(yīng)，其強(qiáng)調(diào)了相鄰銅原子（表示為dCu1-Cu1）的距離與反應(yīng)物過(guò)二硫酸鹽（PDS）分子大小的匹配程度決定了碳負(fù)載SACs上的類-芬頓（Fenton-like）反應(yīng)活性。
作者選擇過(guò)二硫酸鹽（PDS）來(lái)研究位點(diǎn)間距效應(yīng)，因?yàn)槠鋵?duì)碳基催化劑的高親和力和有利于在電荷分布相似的相鄰銅（Cu1-Cu1）位點(diǎn)上潛在協(xié)同吸附的對(duì)稱結(jié)構(gòu)。通過(guò)調(diào)節(jié)類-芬頓反應(yīng)的原子Cu密度來(lái)調(diào)節(jié)Cu1-Cu1位點(diǎn)的距離（記為dCu1-Cu1），作者發(fā)現(xiàn)SAC中的dCu1-Cu1與PDS分子大小匹配或不匹配對(duì)類-芬頓催化活性有顯著影響。dCu1-Cu1在5 6 ?范圍內(nèi)的Cu1/NG催化劑的有機(jī)氧化周轉(zhuǎn)頻率（TOF）比dCu1-Cu1超出此范圍的催化劑高近兩倍。通過(guò)電子順磁共振（EPR）、自由基猝滅、原位拉曼、電化學(xué)測(cè)試和活性位點(diǎn)滴定等結(jié)合理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Cu1/NG對(duì)PDS的激活是通過(guò)非自由基電子轉(zhuǎn)移機(jī)制和優(yōu)化的dCu1-Cu1使PDS在催化劑上形成獨(dú)特的雙位點(diǎn)吸附，促進(jìn)了電荷從Cu1-Cu1位點(diǎn)向PDS的轉(zhuǎn)移，從而獲得了優(yōu)異的活性。當(dāng)dCu1-Cu1與PDS分子大小不匹配時(shí)，這種獨(dú)特的雙位點(diǎn)吸附將轉(zhuǎn)變?yōu)閱挝稽c(diǎn)吸附，內(nèi)在活性將顯著降低。這種新的位點(diǎn)間距效應(yīng)將有助于從根本上理解具有不同原子密度的SACs的活性性質(zhì)以及所需催化行為的催化劑設(shè)計(jì)。A Site Distance Effect Induced by Reactant Molecule Matchup in Single-Atom Catalysts for Fenton-like Reactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202207268.https://doi.org/10.1002/anie.202207268.
