通過CO2電還原合成的可再生甲烷具有作為碳中和介質(zhì)的潛力,這得益于其高能量密度。然而,在以低能量輸入實現(xiàn)電甲烷化的高選擇性方面仍然存在挑戰(zhàn)?;诖?,哈爾濱工業(yè)大學(xué)王志江教授、帥永教授和孫承月博士(共同通訊作者)等人報道了附著在銅(Cu)表面的配體可以調(diào)節(jié)局部微環(huán)境,從而實現(xiàn)高速率的電催化CO2轉(zhuǎn)化為甲烷。
根據(jù)調(diào)節(jié)結(jié)合的*CO構(gòu)型和局部*H可用性的原理,谷胱甘肽配體的羧基和氨基之間的協(xié)同作用能夠提高Cu電極上的甲烷選擇性。在實驗上,作者制備了具有不同尾基的功能化Cu/C催化劑,并應(yīng)用operando表征來了解官能團(tuán)和中間體之間的相互作用。實驗測試發(fā)現(xiàn),GSH-Cu/C催化劑可以實現(xiàn)61.7%的CO2轉(zhuǎn)化為甲烷的法拉第效率(FE)和153.7 mA cm-2的局部電流密度,這是目前最先進(jìn)的電催化CO2轉(zhuǎn)化為甲烷的催化劑之一。這些發(fā)現(xiàn)表明了一種有希望的途徑來創(chuàng)建功能性催化劑界面,該界面允許將CO2高效轉(zhuǎn)化為碳中性甲烷。Selective CO2 Electromethanation on Surface-Modified Cu Catalyst by Local Microenvironment Modulation. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c01544.https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01544.