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圓偏振發(fā)光(Circularly Polarized Luminescence, CPL)是指手性發(fā)光體受激發(fā)射出左旋或右旋圓偏振光的現(xiàn)象，是近年來備受關(guān)注的激發(fā)態(tài)性質(zhì)，可為認(rèn)識(shí)手性分子和手性材料的激發(fā)態(tài)屬性提供新的維度。具有CPL性質(zhì)的手性材料在三維成像、光電器件、信息存儲(chǔ)、生物編碼、不對(duì)稱光催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，已成為探索手性發(fā)光機(jī)理和開發(fā)手性光學(xué)材料的新興熱點(diǎn)。單組分白光發(fā)射材料克服了混合發(fā)光體相分離、光譜干擾和自吸收問題的障礙，有望在固態(tài)照明和成像中得到廣泛的應(yīng)用。然而，單組分有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦圓偏振白光發(fā)射體系鮮有報(bào)道。目前，在鈣鈦礦材料中實(shí)現(xiàn)手性組裝并展現(xiàn)出高效的白光圓偏振發(fā)射，仍是一項(xiàng)復(fù)雜且充滿挑戰(zhàn)性的工作。單組分白光發(fā)射與圓偏振發(fā)光的組合，將為手性鈣鈦礦材料在光電材料領(lǐng)域的應(yīng)用注入新的活力。

為實(shí)現(xiàn)白光圓偏振發(fā)射，科研人員主要著眼于鈣鈦礦寬帶發(fā)射與手性環(huán)境的構(gòu)建。研究者注意到，低維鉛溴雜化有機(jī)—無機(jī)鈣鈦礦（Hybrid Organic-Inorganic Perovskites, HOIPs）常表現(xiàn)出寬帶發(fā)射，可以形成具有合適自俘獲深度的自陷激子（Self-Trapped Excitons, STEs）。而具有手性光學(xué)活性的HOIPs主要得益于手性基團(tuán)的引入以及非手性基團(tuán)的螺旋排列。體系中手性螺旋環(huán)境的構(gòu)建與激發(fā)態(tài)的維持情況將對(duì)光學(xué)信號(hào)的不對(duì)稱因子(g_lum)產(chǎn)生重大影響，這對(duì)未來進(jìn)一步提升g_lum值指明了發(fā)展方向。

近日，南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院王慶倫副教授與鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院臧雙全教授、董喜燕副教授合作設(shè)計(jì)合成了以(R)&(S)-2-甲基哌嗪為有機(jī)陽離子的線性對(duì)映體鉛溴鈣鈦礦單晶，實(shí)現(xiàn)了量子產(chǎn)率超過15%的高效白光圓偏振發(fā)射，發(fā)光不對(duì)稱因子接近10^-2數(shù)量級(jí)。

在不同溶劑條件下，作者合成了一系列不同陰離子骨架連接模式的鉛溴鈣鈦礦單晶。光致發(fā)光光譜測試表明：化合物均具有顯著的寬帶發(fā)射特征，其中化合物3-8展現(xiàn)為CIE坐標(biāo)接近(0.33,0.33)的白光發(fā)射。DFT模擬計(jì)算表明：化合物3的理論帶隙值為2.72 eV。態(tài)密度(DOS)分析結(jié)果表明，發(fā)光源自Pb²⁺離子6p軌道至6s軌道的躍遷。

研究表明，材料室溫白光發(fā)射源于自陷激子“去俘獲”狀態(tài)的開啟。而合適的自陷深度，將有利于調(diào)節(jié)自由激子與自陷激子發(fā)射比例，從而實(shí)現(xiàn)白光發(fā)射。

該工作加深了對(duì)低維手性鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能直接關(guān)系以及背后物理機(jī)制的理解，為手性白光圓偏振材料的設(shè)計(jì)與開發(fā)提供了借鑒，為探索與白光發(fā)射材料相結(jié)合的手性光學(xué)器件提供了新思路。