實現(xiàn)碳和氮循環(huán)是構(gòu)建循環(huán)、零碳經(jīng)濟(jì)的一項重要舉措。雖然單原子催化劑（SACs）在電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）和硝酸鹽還原反應(yīng)（NO3RR）中引起了研究人員的興趣，但是這些反應(yīng)中Cu SACs配位的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系仍不清楚，應(yīng)進(jìn)行探索。
基于此，澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亞斯威本科技大學(xué)Rosalie K. Hocking（共同通訊作者）等人報道了Cu配位結(jié)構(gòu)在決定CO2RR和NO3RR的活性和選擇性中的作用。X射線吸收光譜（X-ray absorption spectroscopy, XAS）測量結(jié)果與合成的Cu SACs一致，隨著熱解溫度從800 ℃升高到1000 ℃，其從Cu-N4位點(diǎn)向Cu-N4-x-Cx位點(diǎn)變化。配位球的這種變化導(dǎo)致它們的催化變化活性，其中Cu-N4位點(diǎn)對CO2RR表現(xiàn)出更高的活性，而Cu-N4-x-Cx位點(diǎn)在NO3RR期間實現(xiàn)更高的NH4+產(chǎn)率，該結(jié)果與密度泛函理論（DFT）計算一致。作者將CO2RR和NO3RR耦合，在-0.9 V vs. RHE下，在Cu-N4位點(diǎn)上實現(xiàn)了尿素的法拉第效率（FE）為28%、電流密度為-27 mA cm-2，產(chǎn)率為4.3 nmol s-1 cm-2，這是首次使用單原子催化劑合成尿素。該結(jié)果證明了在高活性單原子催化劑上通過電化學(xué)尿素合成將可再生能源轉(zhuǎn)化為凈零肥料的潛力。Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO2 and NO3- to Urea. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201500.https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.
