由于全球淡水資源的匱乏和清潔水的難以獲取，促使研究人員在開發(fā)強大的水凈化和凈化技術(shù)方面付出了巨大的努力，而多相催化是一種很有前途的解決方案。亞納米限制反應(yīng)是催化化學(xué)的終極前沿，但在內(nèi)部形成具有分布原子催化中心的埃（?）通道，并匹配內(nèi)部傳質(zhì)和活性物種壽命具有挑戰(zhàn)性。
基于此，清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華副教授（通訊作者）等人報道了通過應(yīng)用?限制催化水污染物降解的概念來解決這些問題，在由單層鈷（Co）摻雜二氧化鈦（TiO2）納米片組裝的2D層狀壓膜的4.6 ?通道內(nèi)實現(xiàn)創(chuàng)紀錄的反應(yīng)速率。作者使用密度泛函理論（DFT）計算插入具有可變層間自由間距的Co-TiOx膜納米片之間的PMS分子的吸附能（Eads）。隨著層間自由間距的減小，分為三個不同的區(qū)域：（1）50 ?到10 ?之間的穩(wěn)定區(qū)域，計算出穩(wěn)定的Eads（-0.82到-0.91 eV），表明PMS被弱吸附到具有大層間自由間距的Co-TiOx納米片上；（2）10 ?到5.9 ?之間的過渡區(qū)，計算出的Eads（-0.91到-1.27 eV），表明PMS更強烈地吸附在Co-TiOx納米片上；（3）5.8 ?的瞬變區(qū)，計算出的Eads（-3.53到-4.06 eV），表明PMS通過其S-O鍵的斷裂解離。與現(xiàn)有技術(shù)相比，目標污染物雷尼替丁的降解速率常數(shù)（1.06 ms-1）提高了5-7個數(shù)量級，連續(xù)運行100 h實現(xiàn)了100%的降解。這種方法對各種水污染物也有約100%的降解效率，保留時間<30 ms，并且開發(fā)的策略也可以擴展到其他2D材料組裝膜。該工作為通用?限制催化鋪平了道路，并揭示了利用?限制策略設(shè)計高效水凈化催化劑的重要性。Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOx laminar membrane nanochannels. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31807-1.https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1.
