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Chemical Communications:錨定在活化的鎳鈷LDH上的單個原子(Pt、Ir和Rh)用于堿性析氫反應(yīng)
第一作者:Binbin Fan, Haozhi Wang


通訊作者:Yida Deng, Xiaopeng Han
通訊單位天津大學(xué),海南大學(xué)


研究內(nèi)容:

本文報道了合成活化的NiCo LDH用于固定Pt、IrRh單原子進行析氫反應(yīng)。Pt/ A- NiCo LDH電催化劑表現(xiàn)出最高的催化能力,電流密度為10 mA cm -2,其過電位為16 mV,質(zhì)量活性約為商品Pt/C24.8倍。結(jié)果表明,Pt單原子催化劑不僅可以加速堿性介質(zhì)中的Volmer步驟,而且可以優(yōu)化氫吸附過程,提高HER催化活性。

要點:

本文采用兩步電化學(xué)沉積技術(shù)構(gòu)建了單原子分別固定在活化的2D NiCo LDH載體(M/ A -NiCo LDH, M = Pt, IrRh)上,用于HER。Pt/A-NiCo LDHIr/A-NiCo LDH達到10 mA cm-2電流密度的過電位分別為16 mV24 mV。活化后的LDH負(fù)載單原子含量增多,性能相比于未活化的催化劑得到了較大的提升。

111. a)合成和形態(tài)表征的示意圖。Pt/A-NiCo LDH的 (b) SEM圖,(c) TEM圖,(d)元素映射圖。(e) Pt/A-NiCo LDH, (f) Ir/A-NiCo LDH(g) Rh/A-NiCo LDH像差校正HADDF STEM圖像

122.(a) Co 2p高分辨率光譜和(b) NiCo LDH、A -NiCo LDH、Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDHRh/ A -NiCo LDH催化劑的拉曼光譜。高分辨率的(c) Ni 2p譜和(d) Pt 4f譜。

133.(a)各種催化劑的HER極化曲線。(b) HER過電位和歸一化的質(zhì)量活性比較(c)由相應(yīng)的HER極化曲線得到的Tafel圖。(d)比較在10 mA cm-2Tafel斜率和過電位的電化學(xué)性能。(e)電化學(xué)阻抗譜。(f)恒流密度為10 mA cm-2Pt/ A -NiCo  LDH計時電位曲線。插圖顯示了1000次循環(huán)前后的LSV曲線。

144. (a-c)Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDHRh/ A -NiCo LDH計算的d軌道電子密度差和(dPDOS圖。(e) d波段中心、工作函數(shù)與ΔGH2O*的關(guān)系。(f)計算Pt/A-NiCo LDH、Ir/A-NiCo LDHRh/A-NiCo LDH電催化劑的HER自由能分布。

參考文獻:

Fan B, Wang H, Han X, Deng Y, Hu W. Single atoms (Pt, Ir and Rh) anchored on activated NiCo LDH for alkaline hydrogen evolution reaction. Chem Commun (Camb). 2022;58(59):8254-7. DOIhttps://doi.org/10.1039/D2CC02732A



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