研究內(nèi)容:
本文報道了合成活化的NiCo LDH用于固定Pt、Ir和Rh單原子進行析氫反應(yīng)。Pt/ A- NiCo LDH電催化劑表現(xiàn)出最高的催化能力,在電流密度為10 mA cm -2時,其過電位為16 mV,質(zhì)量活性約為商品Pt/C的24.8倍。結(jié)果表明,Pt單原子催化劑不僅可以加速堿性介質(zhì)中的Volmer步驟,而且可以優(yōu)化氫吸附過程,提高HER催化活性。
要點:
本文采用兩步電化學(xué)沉積技術(shù)構(gòu)建了單原子分別固定在活化的2D NiCo LDH載體(M/ A -NiCo LDH, M = Pt, Ir和Rh)上,用于HER。Pt/A-NiCo LDH和Ir/A-NiCo LDH達到10 mA cm-2電流密度的過電位分別為16 mV和24 mV。活化后的LDH負(fù)載單原子含量增多,性能相比于未活化的催化劑得到了較大的提升。
圖1. (a)合成和形態(tài)表征的示意圖。Pt/A-NiCo LDH的 (b) SEM圖,(c) TEM圖,(d)元素映射圖。(e) Pt/A-NiCo LDH, (f) Ir/A-NiCo LDH和(g) Rh/A-NiCo LDH的像差校正HADDF STEM圖像。
圖2.(a) Co 2p高分辨率光譜和(b) NiCo LDH、A -NiCo LDH、Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDH和Rh/ A -NiCo LDH催化劑的拉曼光譜。高分辨率的(c) Ni 2p譜和(d) Pt 4f譜。
圖3.(a)各種催化劑的HER極化曲線。(b) HER過電位和歸一化的質(zhì)量活性比較。(c)由相應(yīng)的HER極化曲線得到的Tafel圖。(d)比較在10 mA cm-2下Tafel斜率和過電位的電化學(xué)性能。(e)電化學(xué)阻抗譜。(f)恒流密度為10 mA cm-2時Pt/ A -NiCo LDH計時電位曲線。插圖顯示了1000次循環(huán)前后的LSV曲線。
圖4. (a-c)Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDH和Rh/ A -NiCo LDH計算的d軌道電子密度差和(d)PDOS圖。(e) d波段中心、工作函數(shù)與ΔGH2O*的關(guān)系。(f)計算Pt/A-NiCo LDH、Ir/A-NiCo LDH和Rh/A-NiCo LDH電催化劑的HER自由能分布。
參考文獻:
Fan B, Wang H, Han X, Deng Y, Hu W. Single atoms (Pt, Ir and Rh) anchored on activated NiCo LDH for alkaline hydrogen evolution reaction. Chem Commun (Camb). 2022;58(59):8254-7. DOI:https://doi.org/10.1039/D2CC02732A













