鋰離子電池的市場正在從傳統(tǒng)的便攜式電子產(chǎn)品不斷擴(kuò)大到電動汽車和智能電網(wǎng)。然而，不可再生金屬的資源短缺，特別是有限的鈷資源，嚴(yán)重限制了鋰離子電池的大規(guī)模應(yīng)用。由碳、氫、氮、氧和硫等天然豐富元素組成的有機(jī)電極材料被認(rèn)為是低成本和可持續(xù)鋰離子電池的候選材料，在過去十幾年中受到了廣泛關(guān)注。但是，最初發(fā)展的小分子有機(jī)電極材料在充放電過程中往往出現(xiàn)活性分子材料溶解的問題，從而導(dǎo)致電池容量的快速衰減。共價有機(jī)骨架（COFs）由于其高度穩(wěn)定和明確的網(wǎng)格結(jié)構(gòu)以及可調(diào)控的組分和孔隙率，作為鋰離子電池的可再生正極材料越來越受到人們的重視。
近日，北京科技大學(xué)的姜建壯教授、王康副教授和中國科學(xué)院化學(xué)研究所的何峰副研究員合作，通過六氮雜三萘六羧酸三酐（HATN-AP）和2,6-二氨基蒽醌（DAAQ）這兩種具有豐富活性基團(tuán)的構(gòu)筑單元，制備了新型的聚酰亞胺COF（HATN-AQ-COF）。該COF富含高密度的吡嗪環(huán)、醌和酸酐基團(tuán)等活性中心，從而賦予其具有高的理論容量（358 mA h g-1）。 HATN-AQ-COF具有良好的結(jié)晶性和有序的3.8 nm孔道結(jié)構(gòu)，提供了便于離子傳輸?shù)耐ǖ?，有利于活性位點的高效利用。同時，HATN-AQ-COF具有堅固的二維π共軛結(jié)構(gòu)，賦予其良好的穩(wěn)定性和電子傳輸性能。電化學(xué)測試結(jié)果表明，HATN-AQ-COF作為鋰離子電池正極活性材料表現(xiàn)出高的比容量（在電流密度為0.5 C時達(dá)到319 mA h g-1的比容量），優(yōu)異的倍率性能（在電流密度為10 C時仍具有226 mA h g-1的比容量）以及良好循環(huán)性能（在電流密度為10 C時穩(wěn)定循環(huán)超過3000次），優(yōu)于大多數(shù)已報道的COF基正極材料。此外，詳細(xì)的實驗表征和理論計算進(jìn)一步證實了其良好的氧化還原贗電容行為，并揭示了其鋰儲存的反應(yīng)歷程。 總的來說，該論文報道了一種具有優(yōu)異電化學(xué)性能的COF基電極材料，同時提供了基于兩種具有豐富活性位點的構(gòu)筑基元制備高性能鋰離子電池有機(jī)正極材料的設(shè)計策略。 論文信息 Mesoporous Polyimide-linked Covalent Organic Framework with Multiple Redox-active Sites for High-Performance Cathodic Li Storage Xiya Yang, Lei Gong, Xiaolin Liu, Pianpian Zhang, Bowen Li, Dongdong Qi, Kang Wang,* Feng He,* Jianzhuang Jiang* Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202207043
