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網(wǎng)站首頁/有機動態(tài)/有機前沿/馮新亮/孫瀚君Angew.: 競爭吸附：SnO2降低OHad對Ru單原子位點的中毒效應(yīng)以實現(xiàn)高效析氫
馮新亮/孫瀚君Angew.: 競爭吸附：SnO2降低OHad對Ru單原子位點的中毒效應(yīng)以實現(xiàn)高效析氫
堿性條件下的電化學(xué)析氫反應(yīng)(HER)被認(rèn)為是不依賴傳統(tǒng)化石燃料生產(chǎn)可持續(xù)綠色氫能的經(jīng)濟和高效的途徑。為了克服堿性HER過程中緩慢的動力學(xué)問題，大多數(shù)報道的堿性HER催化劑主要關(guān)注優(yōu)化水的解離能和吸附能，但對吸附羥基(OHad)對活性位點的影響關(guān)注較少?；钚晕稽c與OHad之間的強結(jié)合能抑制了Volmer反應(yīng)中OHad的轉(zhuǎn)移過程，限制了其HER的整體活性。因此，合理設(shè)計HER電催化劑以緩解活性位點與OHad之間的強吸附至關(guān)重要。


近日，德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮和南京師范大學(xué)孫瀚君等在碳載體上合成了摻雜Ru單原子的氧化錫納米顆粒(Ru SAs-SnO2/C)，作為一種新型電催化劑來調(diào)節(jié)Ru和OHad之間的強相互作用。
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在這項工作中，研究人員首次嘗試引入氧化錫(一種嗜氧物質(zhì)，具有良好的吸附能力)，通過Ru和氧化錫之間對OHad的競爭性吸附來緩解Ru位點上的OHad中毒。實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，由于OHad優(yōu)先吸附在氧化錫上，OHad轉(zhuǎn)移過程(OHad + e- ?OH-，Vomer反應(yīng)的關(guān)鍵步驟)有效地促進(jìn)了Ru活性位點的再生。
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因此，在1.0 M KOH溶液中，制備的Ru SAs-SnO2/C催化劑在10 mA cm-2電流密度下具有10 mV的低過電位，Tafel斜率為25 mV dec-1，100 mV過電位下的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為5.44 H2 s-1，遠(yuǎn)低于商業(yè)Pt/C催化劑(21 mV@10 mA cm-2，32 mV dec-1，0.74 H2 s-1)。
此外，Ru SAs-SnO2/C在25 mV下的質(zhì)量活性約為Pt/C的8.2倍，說明貴金屬的利用率較高。更重要的是，本文所描述的競爭吸附策略來調(diào)節(jié)中間體在活性位點上的吸附強度，也可以用于探索其他催化反應(yīng)，如CO2還原和N2還原。
Competitive Adsorption: Reducing the Poisoning Effect of Adsorbed Hydroxyl on Ru Single-Atom Site with SnO2 for Efficient Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202209486




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