二氧化碳（CO2）不僅是重要的溫室氣體，也是儲(chǔ)量豐富的化工原料，將CO2轉(zhuǎn)化為甲烷（CH4）等高值能源對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰碳中和目標(biāo)具有重要意義。光/電催化CO2還原產(chǎn)CH4是目前最常用的方法之一，但是該過程普遍存在催化效率低、產(chǎn)物選擇性差及運(yùn)行成本高等缺點(diǎn)，不利于大規(guī)模工程化應(yīng)用。
近日，福建農(nóng)林大學(xué)周順桂教授課題組受自然光合作用的啟發(fā)，開發(fā)了基于生物電化學(xué)及光電化學(xué)的高效碳捕獲技術(shù)，其主要是利用氰胺基團(tuán)修飾的非金屬聚合氮化碳（NCNCNx）與模式產(chǎn)甲烷菌（Methanosarcina barkeri）的自組裝形成M．b-NCNCNx雜化體，從而在光照條件下將CO2還原產(chǎn)CH4的量子產(chǎn)率及產(chǎn)物選擇性分別提高至50.3%及92.3%，顯著優(yōu)于已報(bào)道的光催化系統(tǒng)。
M．b-NCNCNx雜化體獨(dú)特的電容效應(yīng)為光生電子的儲(chǔ)存及再分配提供新的引擎。光照條件下產(chǎn)生的光生電子除了能夠被產(chǎn)甲烷菌直接捕獲利用，還能以有機(jī)自由基的形式儲(chǔ)存于雜化體系中，并在暗態(tài)下釋放，從而驅(qū)動(dòng)高效的CO2還原產(chǎn)CH4過程。 M．b-NCNCNx雜化體優(yōu)異的電導(dǎo)效應(yīng)為光生電子的傳輸及利用提供新的途徑。氰胺基團(tuán)修飾的聚合氮化碳具有豐富的多孔結(jié)構(gòu)，可為電子及離子的傳輸提供高效的導(dǎo)電通路，降低電荷傳遞電阻，改善生物-非生物界面的電子傳遞效率，進(jìn)而強(qiáng)化CO2還原產(chǎn)CH4性能。 本研究提出了基于非金屬半導(dǎo)體的生物雜化體構(gòu)建的新方法，解決了生物-非生物固態(tài)界面電子產(chǎn)生與利用速率不匹配的技術(shù)瓶頸，開辟了強(qiáng)化非光合微生物利用光生電子進(jìn)行產(chǎn)能的新途徑，從而為高效的生物雜化體的設(shè)計(jì)提供了重要思路和機(jī)遇。 論文信息 Metal-Free Semiconductor-Based Bio-Nano Hybrids for Sustainable CO2-to-CH4 Conversion with High Quantum Yield Andong Hu, Prof. Jie Ye, Guoping Ren, Yaping Qi, Yiping Chen, Prof. Shungui Zhou 文章第一作者為福建農(nóng)林大學(xué)葉捷副教授和博士生胡安東 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202206508
