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ChemSusChem:具有高吸附容量,強(qiáng)抗水性及多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的含氟金屬-有機(jī)骨架甲苯吸附劑

天津大學(xué)劉慶嶺課題組通過利用單羧酸調(diào)節(jié)混合有機(jī)配體法,制備了具有高孔隙度的含氟MIL-53(Al)吸附劑,該吸附劑在潮濕環(huán)境下對(duì)甲苯等典型VOCs污染物具有極佳的吸附去除能力。



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為了克服cMOFs吸附劑抗水性較差,在潮濕環(huán)境下吸附能力大幅下降的問題,通過原位合成法制備疏水性MOFs吸引了廣泛的關(guān)注。其中,混合配體法因其應(yīng)用范圍廣,功能化改性效果顯著被大量研究。但不同配體與金屬團(tuán)簇間的競(jìng)爭(zhēng)結(jié)合機(jī)制使得該方法的實(shí)際效果不如預(yù)期,并且通過引入疏水性官能團(tuán)實(shí)現(xiàn)改性的方法總是伴隨著比表面積和孔容積的損失,導(dǎo)致吸附容量下降。因此,設(shè)計(jì)出一種可調(diào)控的混合配體法,實(shí)現(xiàn)“強(qiáng)抗水性”與“高吸附容量”共存成為了目前的研究熱點(diǎn)。


對(duì)此,天津大學(xué)劉慶嶺教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)出一種可調(diào)控的混合配體法。利用單羧酸與金屬團(tuán)簇間的弱結(jié)合力,將單羧酸作為另一種參與競(jìng)爭(zhēng)結(jié)合的有機(jī)配體,在與金屬團(tuán)簇形成不穩(wěn)定的前體物后,通過混合配體取代掉單羧酸,在MIL-53(Al)晶體內(nèi)制造結(jié)構(gòu)缺陷,形成微-介孔結(jié)構(gòu);同時(shí)平衡兩種有機(jī)配體(對(duì)苯二甲酸與四氟對(duì)苯二甲酸)在產(chǎn)物中的比例,進(jìn)一步提高吸附劑的抗水性能。最終制備出具有高吸附容量的疏水性MOFs吸附劑。與多數(shù)VOCs吸附劑相比,該吸附劑具有極佳的再生性與性能優(yōu)勢(shì),具有成為未來主流吸附劑的潛力。該研究為MOFs吸附劑的原位疏水改性技術(shù)提供了一個(gè)更為有效,且易于操作的方法,這也為MOFs材料的功能化改性開拓了思路。

文信息

Synthesis of Hierarchical-Porous Fluorinated Metal–Organic Frameworks with Superior Toluene Adsorption Properties

Dr. Hao Wang, Dr. Shuangchun Lu, Prof. Qingling Liu, Prof. Rui Han, Prof. Xuebin Lu, Prof. Chunfeng Song, Prof. Na Ji, Prof. Degang Ma 


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202200702




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