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人工光合成太陽燃料（如水分解制氫、二氧化碳還原等）將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能儲(chǔ)存起來，是太陽能科學(xué)利用的有效途徑，備受世界范圍的廣泛關(guān)注。整個(gè)過程涉及多電子轉(zhuǎn)移的能量爬坡過程，跨越飛秒至秒級(jí)的多個(gè)時(shí)間尺度，其中，光生電荷空間分離是核心。雖然半導(dǎo)體光催化劑不同暴露晶面已被證明在光催化分解水反應(yīng)中起到重要作用，但對(duì)于晶面工程如何調(diào)控各向異性晶面進(jìn)而影響光生電荷的行為，以及各向異性晶面之間的差異性與光催化性能之間的關(guān)系并不清楚。

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士和李仁貴研究員團(tuán)隊(duì)以可見光響應(yīng)的鉻酸鉛光催化劑為研究對(duì)象，利用晶面工程策略可控調(diào)變了鉻酸鉛晶體的各向異性暴露晶面，并且探究了鉻酸鉛晶體暴露的各向異性晶面與光生電荷空間分離以及光催化活性的內(nèi)在關(guān)系，為半導(dǎo)體光催化劑光生電荷分離調(diào)控提供借鑒。

在對(duì)鉻酸鉛結(jié)構(gòu)和生長過程認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，基于晶面工程策略，可控合成具了有不同暴露晶面的鉻酸鉛晶體，實(shí)現(xiàn)其形貌結(jié)構(gòu)從平行六面體到截角八面體再到拉長菱形的可控調(diào)變。

在鉻酸鉛各向異性暴露晶面可控合成的基礎(chǔ)上，通過原位光化學(xué)還原和氧化探針反應(yīng)研究光生電子和空穴的空間分布，發(fā)現(xiàn)對(duì)于平行六面體的晶體其光生電子和空穴均無序分布在所有晶面上，而截角八面體和拉長菱形鉻酸鉛晶體上光生電子和空穴表現(xiàn)出明顯的空間分離特性，說明光生電荷空間分離與形貌結(jié)構(gòu)和各向異性晶面至關(guān)重要。

為了研究各向異性晶面與光生電荷空間分離的關(guān)系，分別在三種鉻酸鉛晶體表面進(jìn)行了表面光電壓成像表征。研究發(fā)現(xiàn)，三種晶體上不同暴露晶面之間的表面電勢差異為平行六面體最小，截角八面體次之，而拉長菱形鉻酸鉛的表面電勢差最大，三種鉻酸鉛晶體上電荷分離效率與其暴露的各向異性晶面間的表面電勢差呈準(zhǔn)線性關(guān)系，差異越大對(duì)應(yīng)其光生電荷空間分離越明顯。

將三種鉻酸鉛晶體用于可見光驅(qū)動(dòng)的光催化水氧化反應(yīng)中，表現(xiàn)出與表面電勢差異一致的趨勢，平行六面體的光催化水氧化性能最差，而拉長菱形的水氧化性能最高。表觀量子效率測試結(jié)果表明，具有各向異性暴露晶面的拉長菱形鉻酸鉛其水氧化量子效率在500 nm處仍可達(dá)到6.5%，為目前鉻酸鉛光催化劑體系的最高效率。尤為重要的是，具有各向異性暴露晶面的鉻酸鉛光催化劑在逆反應(yīng)抑制上具有獨(dú)特的優(yōu)勢，在Fe³⁺離子作為電子接受體時(shí)，平行六面體表現(xiàn)出明顯的可逆反應(yīng)，而截角八面體和拉長菱形鉻酸鉛晶體上可實(shí)現(xiàn)Fe³⁺離子的完全轉(zhuǎn)化，沒有Fe²⁺氧化的可逆反應(yīng)發(fā)生，證明了各向異性暴露晶面對(duì)于可逆反應(yīng)抑制的重要性。

本文通過晶面工程策略調(diào)控了鉻酸鉛的形貌結(jié)構(gòu)以及各向異性晶面，研究了各向異性晶面之間的差異與光生電荷的空間分離和電荷分離效率的關(guān)系。通過調(diào)控鉻酸鉛的各向異性晶面，光生電荷分離效率顯著提升，不僅加速了光催化水氧化速率，而且有效抑制了水氧化過程中Fe²⁺離子的氧化逆反應(yīng)，證明了晶面工程策略和各向異性暴露晶面在光催化太陽能轉(zhuǎn)換中的重要作用。