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正丁烷的氧化脫氫（Oxidative dehydrogenation, ODH）有可能有效地生產(chǎn)丁二烯，而不會(huì)產(chǎn)生平衡限制或焦炭形成。盡管進(jìn)行了廣泛的研究工作，但在具有氣態(tài)O₂的傳統(tǒng)催化ODH中，單程丁二烯產(chǎn)率限制在<23%。

基于此，美國(guó)北卡羅來(lái)納州立大學(xué)李凡星教授（通訊作者）等人報(bào)道了熔融的溴化鋰（LiBr）作為一種有效的促進(jìn)劑來(lái)修飾具有氧化還原活性的鈣鈦礦氧化物，即La_0.8Sr_0.2FeO₃（LSF），用于正丁烷的化學(xué)鏈?zhǔn)窖趸摎洌╟hemical looping-oxidative dehydrogenation of n-butane, CL-ODHB）。

在工作狀態(tài)下，氧化還原催化劑由覆蓋在固體LSF基底上的熔融LiBr層組成。改性鈣鈦礦（LSF）在ODH步驟中用正丁烷還原，然后通過(guò)循環(huán)氧化還原模式用空氣再氧化。通過(guò)這樣做，作者將空氣分離與催化ODH相結(jié)合，同時(shí)避免了O₂和正丁烷之間的直接接觸。在文中，作者實(shí)現(xiàn)了42.5%的丁二烯收率，幾乎是文獻(xiàn)報(bào)道的最大收率的兩倍。

表征和從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬表明，LSF上形成的過(guò)氧化物與熔融的LiBr反應(yīng)形成活性原子Br，作為C-H鍵活化的反應(yīng)中間體，同時(shí)熔融的LiBr層抑制了非選擇性CO₂的形成。該氧化還原催化劑設(shè)計(jì)策略可以擴(kuò)展到其他輕質(zhì)烷烴的CL-ODH，例如異丁烷轉(zhuǎn)化為異丁烯，為烯烴生產(chǎn)提供通用方法。

Alkali metal halide-coated perovskite redox catalysts for anaerobic oxidative dehydrogenation of n-butane. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.abo7343.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo7343.